Ultrafast electron dynamics in three-dimensional topological insulators investigated by time- and angle-resolved photoemission spectroscopy

In this thesis a novel time- and angle-resolved photoemission (TR-ARPES) setup is presented. Commonly, TR-ARPES setup are based on high-repetition rate Ti:sapphire lasers. Our innovative setup is based on an Yb-source (output wavelength 1030 nm, pulse duration 300 fs). In order to generate the 6 eV probe beam and have a sufficient good temporal resolution (70 fs), we built a non-collinear optical parametric amplifier system (tuned at 680 nm, 30 fs pulse length) followed by sum-frequency generation optical modulus (205 nm output wavelength). TR-ARPES measurements were performed on BiTeI semiconductor in order to assess the performances of our novel setup. Static and transient ARPES maps obtained on BiTeI are presented. In conclusion, we performed TR-ARPES measurements on Bi2Se3 and Bi2Te3 three-dimensional topological insulators. The topological insulating phase is a new phase of matter where a Dirac-cone like spin-polarized surface state appears within the bulk energy gap due to the strong spin-orbit coupling and the time-reversal symmetry. The possibility to induce a spin-polarized current along the surface and the predicted backscattering protection of the topological state, promote these materials as intriguing platform for future spintronic devices. We demonstrated the capability to modify the electronic population of the surface state on the femtosecond time scale. In addition, dichroic measurements on Bi2Se3 allow us to track the dynamics of the spin-polarized electrons excited into the empty second surface state (1.8 eV above the first surface state). The observed loss of the spin-polarization on the 50-fs time scale and the k-dependence of the dichroism response time could trigger the scientific community to novel investigations on the physical origin of the second empty Dirac cone.

In questo lavoro di tesi si è presentato un nuovo apparato di fotoemissione risolta in angolo e in tempo. La sorgente solitamente impiegata in questo genere di apparati è un laser allo Ti:zaffiro a elevata frequenza di ripetizione. L’aspetto innovativo del nostro setup risiede nella sorgente impiegata, un laser ad Yb (lunghezza d'onda 1030 nm, durata temporale 300 fs). Per generare fotoni con energia di 6 eV e avere una risoluzione temporale soddisfacente (70 fs), abbiamo costruito un amplificatore parametrico non collineare (lunghezza d’onda di uscita 680 nm, durata temporale 30 fs) seguito da un modulo ottico di generazione di frequenza somma (lunghezza d’onda in uscita 205 nm). Abbiamo svolto misure di fotoemissione risolte in tempo e in angolo sul BiTeI, un semiconduttore. Tramite i risultati ottenuti di fotoemissione statica e risolta in tempo sul BiTeI abbiamo avuto modo di testare le prestazioni del nostro nuovo setup. Per concludere, abbiamo svolto delle misure di fotoemissione risolta in tempo e angolo su Bi2Se3 e Bi2Te3. Questi ultimi sono degli isolanti topologici tridimensionali. La fase di isolante topologico è una nuova fase della materia dove uno stato di superficie polarizzato in spin nasce tra le bande di conduzione e di valenza dell’isolante a seguito di un forte accoppiamento spin-orbita e della presenza di simmetria di inversione temporale. Questi stati topologici risultato essere protetti da eventi di “backscattering” ed è stata dimostrata la possibilità di indurre una corrente polarizzata in spin lungo la loro superficie. Proprio per queste ragioni, attualmente gli isolanti topologici sono considerati una promettente realtà per sviluppi nel campo della spintronica. Abbiamo dimostrato la possibilità di modificare la popolazione elettronica degli stati di superficie su scala temporale del femtosecondo. Inoltre, tramite misure di dicroismo sul Bi2Se3, abbiamo seguito la dinamica degli elettroni polarizzati in spin eccitati in un secondo stato di superficie (1.8 eV sopra il primo stato di superficie). Si è osservata una perdita del segnale di spin in circa 50 fs e un ritardo del segnale dicroico in funzione del punto dello spazio reciproco sondato. Tutto ciò potrebbe risultare utile per spingere la comunità scientifica a nuove ricerche in merito all'origine fisica del secondo stato di superficie.