Experimental evidences of the NH3 oxidation mechanism over Cu-SAPO-34 SCR catalysts

NH3 oxidation is an undesired reaction that can take place in SCR systems for diesel aftertreatments. Indeed, this reaction can consume the main reactant, NH3, that consequently is not available for the Selective Catalytic Reduction of the generated NOx. Currently, the knowledge regarding the mechanism of this reaction, which normally takes place at high temperature, generating both NO and N2, is very poor. This study has the objective to analyze the mechanism behind the ammonia oxidation reaction on Cu-SAPO-34 catalysts: to do so different experimental techniques are employed. These include: steady state experiments in different conditions, DRIFTS analysis of surface species, and transient experiments primarily based on the concept of adsorbing low quantities of ammonia on the catalyst to avoid parasitic reactions. A mechanism is then proposed, based on the fundamental roles of NO and HNO as main intermediate species for this reaction.

L'ossidazione di ammoniaca è una reazione indesiderata che può avvenire all'interno dei sistemi SCR adibiti all'abbattimento degli NOx prodotti da motori diesel. Tale reazione è infatti causa di un consumo del reagente principale del processo, l'NH3, che non è pertanto disponibile per ridurre selettivamente gli NOx prodotti ad azoto. Ad oggi, gli studi concernenti il meccanismo di questa importante reazione, che avviene solitamente ad alta temperatura e può generare sia NO che N2, sono piuttosto ridotti. Il presente studio si pone l'obiettivo di analizzare il meccanismo che sta alla base di questa reazione su un catalizzatore in Cu-SAPO-34: per fare ciò diverse tecniche sperimentali sono impiegate. Esse comprendono: esperimenti a steady-state in diverse condizioni, analisi superficiali DRIFTS e analisi a transitorio basate sul concetto di adsorbire sul catalizzatore quantitativi di ammoniaca molto ridotti per evitare reazioni parassite. Una proposta di meccanismo è quindi presentata, basata sul ruolo di NO e HNO come principali intermedi della reazione.