A multiregion operator splitting approach for coupling CFD and dusty gas model in heterogeneous catalytic reactors

In this thesis work the coupling between the dusty gas diffusion model and computational fluid dynamics for the numerical solution of problems involving mass transport with chemical reaction in catalytic porous media is presented. Using a different model with respect to the Fick model grants the possibility to account for intraporous pressure gradients due to chemical reactions or different diffusion velocities of the species involved, thus resulting in an innovative approach. This aspect is particularly useful on industrial scale as the diffusion lengths in industrial catalysts are much longer than in laboratory catalysts. In fact, pressure variations can boost reaction rates but, on the contrary, cause structural damage on the porous matrix itself. A detailed analysis of the physical foundations of the model is presented and comparisons with the Fick formulation in cases with different stoichiometry and kinetic rates are carried out to highlight the differences in the estimation of catalyst efficiency, mole fractions and pressure inside the solid matrix. The dusty gas model was then implemented in catalyticFOAM, a computation fluid dynamics code for modeling multidimensional, catalytic, reacting systems. The code had never been tested with a diffusion model different from the Fickian formulation. The convergence routine between fluid and solid phase, named PIMPLE loop, has been modified to account for pressure convergence at the interphase surface. In conclusion, this extended version of catalyticFOAM has been tested in simulations of heterogeneous, catalytic reactions.

In questo lavoro di tesi viene presentato l’accoppiamento del modello di diffusione dusty gas con la fluidodinamica computazionale per risolvere numericamente problemi di trasporto accoppiato a reazione chimica all’interno di strutture solide catalitiche porose. L’utilizzo di un modello differente da quello di Fick risulta innovativo per la possibilità di modellare la generazione di gradienti di pressione interni al solido, sia dovuti alle stechiometrie di reazione sia dovuti a differenti velocità di diffusione delle specie presenti. L’importanza risulta evidente su scala industriale, a causa delle maggiori lunghezze diffusive dovute alle maggiori grandezze che le particelle di catalizzatore hanno rispetto a casi di laboratorio. Variazioni di pressione possono, infatti, avere notevoli effetti sulle cinetiche di reazione, nonché effetti dannosi per le strutture porose dei catalizzatori stessi. Pertanto, viene presentata un’analisi dettagliata dei fondamenti fisici del modello ed i risultati dei differenti modelli diffusivi, in casi con differente stechiometria e velocità di reazione, vengono messi a confronto con lo scopo di sottolineare le differenze nelle stime dei parametri di efficienza, nei profili di frazione molare e di pressione internamente alla matrice solida. Il modello dusty gas è stato infine implementato in catalyticFOAM, un codice di fluidodinamica computazionale per la simulazione di sistemi catalitici reattivi multidimensionali. Il codice non era mai stato testato prima d’ora con un modello di diffusione differente rispetto a quello di Fick. Il metodo di convergenza tra fase fluida e solida, denominato ciclo PIMPLE, è stato opportunamente modificato per portare a convergenza anche la pressione all’interfaccia tra fase fluida e solida. In conclusione, catalyticFOAM così esteso è stato testato in simulazioni di reazioni catalitiche eterogenee.