Development of a GUI-based scientific software for the analysis of resonant inelastic X-ray scattering data acquired with 2D detectors

Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) is a "photon in-photon out" spectroscopic technique that probes elementary excitations in complex materials by measuring their energy, momentum and polarization dependence, with bulk sensitivity and chemical selectivity. Due to its unique features, RIXS has become one of the most innovative and powerful tools for the investigation of the magnetic and electronic structure of the systems under study. For this reason, several dedicated instruments have been built in many synchrotron facilities all over the world, exploiting the availability of high-brilliance X-ray radiation. During the last years, the instrumentation has achieved a great development, showing a continuously increasing energy resolution and improved sample position control. In fact, a new generation RIXS spectrometer for soft X-rays, called ERIXS, is now fully operative on the new ID32 Beamline at ESRF, in Grenoble. It has been designed and built by the group of Politecnico di Milano lead by prof. Giacomo Ghiringhelli and prof. Lucio Braicovich, jointly with the staff members of ID32. The group has previously designed the spectrometer AXES at the ID08 Beamline of the ESRF and SAXES at the ADDRESS Beamline of the SLS, giving a great contribution to the success of RIXS with soft X-rays. The application of RIXS in this energy range allows the study of the properties of transition elements and rare earth compounds, but the energy resolution has always been a limiting factor for a full characterization and interpretation of the experimental results. This is one of the reasons that led to the construction of a high resolution spectrometer. In effect, ERIXS features unprecedented key figures that have been achieved through an extreme optimization of the components of both the Beamline and the spectrometer. The optical layout of a RIXS spectrometer is very simple: the radiation coming from the Beamline goes to the sample and the scattered beam is dispersed by a diffraction grating, that separates the different energy components and focusses them onto a 2D position sensitive detector. Data analysis software is needed to convert these 2D images into energy loss spectra. The image on the detector is composed of isoenergetic lines along one direction and the energy dispersion direction perpendicular to these lines. The resulting RIXS spectrum can be obtained through an integration along these isoenergetic lines, which we call the Traditional (or Integrating) algorithm. In this context, the spatial resolution of the detector and the size of the charge cloud generated by the photons play a crucial role. For this reason, an innovative algorithm (Single Photon Counting, SPC) was developed in the past years, in order to obtain the photon impact position, through a calculation of the center of mass of a group of pixels containing the spots. These are the two algorithms currently in use at the Beamline to extract the spectrum from a raw image coming from the detector. The individual spectra extracted from each image then need further processing before they can be summed to the final RIXS spectrum which is usually obtained from several tens to a hundred individual spectra. In the framework of this thesis, a software was developed that is able to help with all these steps and the data analysis. In addition, some further tools were implemented to be able to determine parameters like the detector inclination or the pixel to energy conversion factor needed in the data analysis. The software comes with a graphical user interface (GUI) to make the RIXS data analysis easier and more intuitive to the users. This represents an added value for the Beamline, considering that many users from all over the world carry out their experiments with ERIXS and the available time is limited, thus a simpler and faster way to analyze the data becomes a very useful tool, both during and after the beamtime. The software is called RIXSToolbox and has been developed under the guidance of Dr. Kurt Kummer, Scientist at ID32. RIXSToolbox is written in Python, a high-level programming language, with a large standard library. This choice arises from the fact that it provides tools for many tasks but, most of all, it is completely free, thus it doesn’t require any license. It is now available online for download. A full characterization of the software will be provided in this thesis, describing all the functionalities in a simple way, supported by the real illustrations of the corresponding interfaces. The description will feature a step by step analysis on NiO real images acquired with ERIXS during the commissioning of the instrument. At the end, the resulting RIXS spectrum will be shown as the output of the last step of the procedure. The choice of illustrating this result has the dual purpose of showing the effective functioning of the software and the enhancement introduced by the utilization of the new spectrometer. NiO is a 3d transition-metal oxide and is classified as a strongly correlated electron system. These materials have received a great deal of attention over the years, because of their promising physical properties, but they are still far from being fully understood. RIXS is a suitable technique for the investigation of this type of materials. The spectrum shown in the last part of this work confirms that the new high resolution spectrometer ERIXS allows to obtain a real improvement as it can be clearly seen by comparing it with the definition and resolution of the spectral features in previous works. For the case of NiO, in fact, we will see that it is possible to distinguish the magnon peaks that otherwise would be partially covered by the elastic line. To summarize, the first half of this thesis work will introduce the new ID32 Beamline, focusing on the RIXS branch that hosts the now full operative ERIXS spectrometer. While the second one is dedicated to the presentation of the RIXSToolbox software, that is the central topic of the work, showing an example of utilization on a recently measured NiO RIXS spectrum that will be discussed in the last part.

Lo scattering anelastico risonante di raggi X (RIXS) è una tecnica spettroscopica "photon in-photon out" adatta a investigare le eccitazioni elementari in materiali complessi misurandone la dipendenza dall’energia, dal momento e dalla polarizzazione con sensibilità al bulk e selettività chimica. Per via delle sue caratteristiche uniche, il RIXS è diventato uno dei più innovativi e potenti strumenti per lo studio della struttura magnetica e elettronica dei sistemi in esame. Per questo motivo, sono stati costruiti vari strumenti dedicati in molti sincrotroni nel mondo, sfruttando la disponibilità dell’alta brillanza della luce di sincrotrone. Negli ultimi anni, la strumentazione ha raggiunto un grande sviluppo, mostrando un continuo miglioramento nella risoluzione in energia e nel controllo del posizionamento del campione. Infatti, uno spettrometro di nuova generazione dedicato a misure RIXS con raggi X soffici, chiamato ERIXS, è attualmente operativo sulla nuova Beamline ID32 all’ESRF di Grenoble. È stato progettato e costruito dal gruppo del Politecnico di Milano guidato dal prof. Giacomo Ghiringhelli e dal prof. Lucio Braicovich, insieme allo staff di ID32. Tale gruppo aveva precedentemente progettato lo spettrometro AXES sulla Beamline ID08 dell’ESRF e, in seguito, lo spettrometro SAXES sulla Beamline ADDRESS di SLS, offrendo un grande contributo al successo del RIXS con raggi X soffici. L’applicazione del RIXS in questo range energetico permette lo studio delle proprietà dei composti di metalli di transizione e di terre rare, ma la risoluzione energetica è sempre stata il principale fattore limitante per una completa caratterizzazione e interpretazione dei risultati sperimentali. Questa è una delle ragioni che ha portato alla costruzione di uno spettrometro ad alta risoluzione. Infatti, ERIXS presenta delle caratteristiche mai raggiunte precedentemente e che sono state ottenute attraverso un’estrema ottimizzazione delle componenti della Beamline e dello spettrometro. La configurazione ottica di uno spettrometro RIXS è concettualmente semplice: la radiazione proveniente dalla Beamline incide sul campione e il fascio scatterato viene disperso da un reticolo di diffrazione, che separa le diverse componenti energetiche e le focalizza su un detector 2D sensibile alla posizione. Le immagini 2D provenienti dal detector devono essere analizzate mediante un software per essere convertite in uno spettro RIXS. Queste immagini sono composte da linee isoenergetiche lungo una direzione, mentre la direzione di dispersione dell’energia è perpendicolare a queste linee. Lo spettro risultante, può essere ottenuto attraverso un’integrazione lungo le linee isoenergetiche, usando il cosiddetto algoritmo Tradizionale (o di integrazione). In questo contesto, la risoluzione spaziale del detector e la dimensione della nuvola di carica generata dai fotoni giocano un ruolo cruciale. Per questo motivo, negli scorsi anni è stato sviluppato un algoritmo innovativo (Single Photon Counting), con l’obiettivo di ottenere la posizione di impatto del fotone attraverso il calcolo dei centri di massa dei gruppi di pixel contenenti gli spot. Questi sono i due algoritmi attualmente in uso sulla Beamline per estrarre lo spettro dall’immagine del detector. Gli spettri individuali devono essere successivamente processati prima di essere sommati per arrivare allo spettro finale, che in genere è ottenuto da diverse decine di spettri. Nel contesto di questo lavoro di tesi, è stato sviluppato un software che permette di effettuare le varie fasi di elaborazione e analisi dei dati. Inoltre, sono stati implementati dei tools per la determinazione di alcuni parametri come l’inclinazione del detector o il fattore di conversione dai pixel alle energie necessario per l’analisi. Il software si presenta con una interfaccia grafica (Graphical User Interface, GUI) in modo da rendere l’analisi più facile e intuitiva agli users. Ciò rappresenta un valore aggiunto alla Beamline, considerando che molti users da tutto il mondo effettuano i loro esperimenti con ERIXS e il tempo disponibile per le misure è limitato. Di conseguenza, un modo più semplice e veloce per analizzare i dati diventa uno strumento davvero utile, sia durante che dopo il beamtime. Il software è denominato RIXSToolbox ed è stato creato sotto la guida del Dott. Kurt Kummer, scienziato della Beamline ID32. RIXSToolbox è stato scritto in Python, un linguaggio di programmazione di alto livello. Questa scelta si è basata sul fatto che Python fornisce strumenti adatti a vari scopi e, soprattutto, è gratuito e pertanto non richiede alcuna licenza. Il software è ora disponibile online e pronto per il download. In questa tesi verrà fornita una completa caratterizzazione del software, descrivendo tutte le funzionalità in modo semplice, con il supporto delle illustrazioni delle corrispondenti interfacce. La descrizione presenterà una analisi "step by step" fatta su immagini reali di NiO acquisite con ERIXS durante il commissioning dello strumento. Alla fine, verrà mostrato lo spettro RIXS risultante come output dell’ultimo step della procedura. La scelta di presentare questo risultato ha il duplice scopo di mostrare l’effettivo funzionamento del software e il miglioramento introdotto dall’utilizzo del nuovo spettrometro. NiO è un ossido di metallo di transizione 3d ed è classificato come sistema di elettroni fortemente correlati. Questi materiali hanno ricevuto una grande attenzione negli anni, per via delle loro proprietà fisiche promettenti, ma sono ancora lontani dall’essere completamente capiti. La tecnica RIXS è adatta all’investigazione di questo tipo di materiali. Lo spettro mostrato nell’ultima parte di questo lavoro conferma che il nuovo spettrometro ad alta risoluzione, ERIXS, permette un effettivo miglioramento come può essere visto comparando la definizione e la risoluzione delle caratteristiche spettrali dei lavori precedenti. Nel caso del NiO, infatti, si potrà vedere che è ora possibile distinguere i picchi magnonici, che altrimenti sarebbero parzialmente coperti dal picco elastico. In sintesi, la prima metà di questo lavoro di tesi sarà dedicata alla presentazione della nuova Beamline ID32, in particolare sulla sezione del RIXS che ospita il nuovo spettrometro ERIXS. La seconda parte è invece basata sulla caratterizzazione del software RIXSToolbox, che rappresenta l’argomento principale del lavoro, mostrandone un esempio di utilizzo su uno spettro RIXS del NiO recentemente misurato, che verrà discusso nell’ultima parte.