Soot formation and evolution in a laminar diffusion flame perturbed by a line vortex. A focus on the impact of unsteady effects on complex chemistry

Combustion technologies represent nowadays the principal way of energy production, widely used for both domestic and industrial applications. In the last years, law limits regarding pollutant emissions have become more and more stringent, in particular concerning dangerous chemical species like NOx and solid particulate, known as soot. A strong e ffort is therefore required, directed toward the design of sophisticated devices able to satisfy the assigned law limits, maintaining at the same time high standards of safety, e fficiency and reliability. This goal cannot be achieved by the sole experimental activity. Lately, also computational tools have been extremely useful for this purpose and their use has become an important research subject of the scientifi c community. Recent numerical simulations of combustion phenomena have played a key role in the thorough comprehension of the physical and chemical aspects of the problem, leading to the improvement of the global process. However, these simulations are very demanding even for modern calculators. The high computational cost is caused by the complex geometries usually adopted (turbines, industrial heaters) and their signi ficant dimension, and by the necessity to model extremely detailed chemistries. Moreover, in most cases the process occurs in turbulent conditions and this further complicates the computation. This latter aspect is particularly important for soot modeling. The temporal scales concerning soot formation and turbulent mixing do not allow the decoupling between chemistry and fl uid dynamics (as it is usually done for NOx), making a direct simpli fication of the problem to be di fficult. On the other hand, if alternative methods are used (RANS: Reynolds Averaged Navier-Stokes Equations, LES: Large Eddy Simulations) to avoid the complexity of DNS (Direct Numerical Simulations), turbulent regimes are still too poorly understood to develop concurrently simple, predictive and general sub-models for typical turbulent combustion processes. Moreover, a comparison with DNS would be needed anyway to assess their validity with respect to detailed simulations, which are a ffected by the aforementioned issues. Di fferent approaches are available. First of all only small computational domains are usually adopted ( cm) to avoid uselessly detailed simulations for too large geometries. The chemistry detail can be also modifi ed, performing a proper scheme reduction (skeletal schemes) or totally changing the approach and considering chemical models which do not account for elementary reactions. This concept applied on soot chemistry leads to the Discrete Sectional Method (DSM) concerning detailed simulations, and to the Method Of Moments (MOM), which describes the solid particulate considering the soot particle distribution. The drawback is that the implementation of simpli fied mechanisms in turbulent simulations can lead to a reduction of the predictive power of the mathematical model, especially regarding the response of soot chemistry to the unsteadiness of turbulent fl ames. It is therefore very important to understand the impact of turbulent quantities on soot formation and this goal can be only achieved on simplifi ed confi gurations. The main idea is to focus on laminar flames, which are conveniently chosen to mimic the main features of the turbulent regime such as strain rate, curvature and fl uctuations. The particular con guration chosen in this Thesis consists in a planar laminar di ffusion fl ame wrapped up by a line vortex, mimicking strain rate and curvature e ffects on soot formation and evolution. Laminar conditions and the bi-dimensional geometry involved allow the adoption of a detailed kinetic mechanism for soot formation, ensuring a reduced computational cost if compared with a chemically equivalent DNS. The fl ame displacement velocity approach has been used: based on the local values of the aforementioned physical quantities, the vortex has been divided in three main regions where the soot chemistry is deeply investigated. Since soot particles travel throughout these three zones of the vortex, a Lagrangian approach has been introduced for a better understanding of the consequentiality of the chemical events which contribute to the global soot formation. Thanks to this analysis, soot is found to follow di fferent chemical paths depending on the region of the vortex where the soot particles travel. In order to further support the results, soot particle distributions (PSDF) have also been adopted. Di ffusion flames are known to produce more soot than premixed ones, leading to a non-physical accumulation of large particles in PSDF of non-premixed systems. In this work it has been evidenced how the numerical modeling of PSDF necessarily requires an intervention on soot kinetic mechanism for diff usion flames applications. Soot chemistry is also dependent on thermophoresis and soot material di ffusion. The e ffects of these important phenomena have been numerically analyzed and the soot distribution in the vortex layer is found to be heavily in fluenced by them. Thermophoresis plays diff erent roles depending on the vortex region, whereas soot diff usivity homogeneously aff ects soot position. It has been evidenced that both of them do not modify directly local soot formation rates, but only through soot particles movement. PAHs (Polyciclic Aromatic Hydrocarbons) represent a necessary step for soot formation, and they are known to be very sensitive to the ame curvature. This interaction has been investigated accounting for the heat transfer between a curved flame front and the rich sooting region. An analytical-theoretical model has been proposed to explain the roles of curvature and scalar dissipation rate on the heat transfer mechanism. Three fluid dynamic regimes are identifi ed based on the values of the flame displacement velocity.

Le tecnologie di combustione costituiscono al giorno d'oggi la principale via di produzione energetica, estesamente sfruttata sia in ambito domestico che industriale. Negli ultimi anni le emissioni inquinanti derivate da questi processi sono state sottoposte a limiti di legge sempre più stringenti, in particolare per quanto riguarda specie chimiche nocive quali NOx e il particolato carbonioso solido, noto come soot. E' richiesto quindi uno sforzo ingegneristico notevole, volto alla progettazione di apparecchiature man mano più so fisticate che da un lato devono essere in grado di soddisfare i limiti sulle emissioni imposti, e dall'altro di mantenere alti gli standard di sicurezza, e fficienza e affi dabilità richiesti. Il conseguimento di questo obiettivo non è raggiungibile per sola via sperimentale. In questo contesto l'utilizzo di strumenti di calcolo si è rivelato di estrema utilità ed è rapidamente diventato importante oggetto di ricerca della comunità scienti ca. Recenti simulazioni numeriche dei fenomeni di combustione hanno permesso di comprendere a fondo la fisica-chimica del problema, aprendo innumerevoli strade verso il miglioramento del processo nella sua interezza. Queste simulazioni risultano però impegnative anche per i migliori calcolatori moderni. L'ingente costo computazionale deriva dalle complesse geometrie solitamente adottate (turbine, bruciatori industriali), dalle loro notevoli dimensioni e dalla modellazione di una chimica di combustione estremamente dettagliata. Oltretutto, nella stragrande maggioranza dei casi il processo avviene in condizioni turbolente, complicando ulteriormente il calcolo. Quest'ultimo aspetto è particolarmente delicato per quanto riguarda la modellazione del soot. Le scale temporali di formazione di soot e di miscelazione turbolenta non permettono il disaccoppiamento tra chimica e fl uidodinamica (che invece è solitamente adottato per gli NOx), rendendo diffi cile una semplifi cazione del problema da questo punto di vista. Anche in caso vengano usati metodi alternativi (RANS: Reynolds Averaged Navier-Stokes Equations, LES: Large Eddy Simulation) alla ben nota complessità delle DNS (Direct Numerical Simulation), esistono ancora delle lacune teoriche nella conoscenza del regime turbolento che ancora non permettono di sviluppare sottomodelli nel contempo semplici, soddisfacenti e generali per i tipici processi di combustione. Anche quando ciò fosse possible, un confronto con delle DNS sarebbe comunque necessario per veri carne la validità rispetto a simulazioni dettagliate, le quali però sono caratterizzate dagli innumerevoli problemi sopracitati. Diversi approcci sono possibili. Innanzitutto si prendono in considerazione domini di calcolo molto ridotti (dell'ordine del centimetro), per evitare simulazioni pesanti e inutilmente dettagliate per geometrie troppo estese. In secondo luogo si può semplifi care la chimica del problema, sia riducendo lo schema cinetico adottato (schemi skeletal) che cambiando totalmente approccio e prendendo in considerazione modellazioni chimiche che esulano dalle singole reazioni elementari. Questo concetto applicato al soot porta alla di fferenziazione tra Discrete Sectional Method (DSM) per quanto riguarda i metodi dettagliati, e il Metodo dei Momenti (MOM) che descrive il particolato basandosi sulla distribuzione di particelle di soot. L'implementazione di schemi cinetici ridotti in simulazioni turbolente è però in grado di ridurre il potere predittivo del modello, specialmente nella risposta della formazione di soot alla non-stazionarietà delle fi amme turbolente. Ci si pone quindi come obiettivo la comprensione dell'impatto delle proprietà turbolente sulla chimica del soot, raggiungibile lavorando su confi gurazioni sempli ficate. L'idea principale è di studiare fi amme laminari, che sono scelte in modo tale da riprodurre le tipiche proprietà delle fi amme turbolente quali strain rate, curvatura e fluttuazioni. La particolare confi gurazione scelta per questa Tesi consiste in una fi amma diff usiva laminare perturbata da una linea di vortice planare, simulando così eff etti di stretch sulla formazione ed evoluzione del particolato solido. Le condizioni laminari e la geometria bidimensionale in gioco permettono l'adozione di schemi cinetici dettagliati per la formazione di soot, garantendo un costo computazionale ridotto rispetto ad una DNS turbolenta caratterizzata dallo stesso livello di dettaglio chimico. Il concetto di flame displacement è stato ampiamente usato nel presente lavoro di Tesi: basandosi sui valori assunti dalle grandezze siche chiave (strain rate, curvatura, stretch, ecc.), il vortice è stato diviso in tre regioni nelle quali la chimica del soot è analizzata in dettaglio. Il particolato è formato e trasportato attraverso tutto il vortice, per cui un'analisi Lagrangiana è stata introdotta per evidenziare la consequenzialità degli eventi chimici che contribuiscono alla sua formazione globale. Grazie a questo lavoro, si è osservato che la chimica del soot segue diversi percorsi a seconda della zona del vortice in cui si trova. Come ulteriore strumento di analisi sono state introdotte le soot Particle Size Distribution Functions (PSDF). Le fiamme di ffusive sono note per formare più soot di quelle premiscelate, e questo ha portato ad un innaturale accumulo di grosse particelle nella PSDF di fi amme di ffusive. In questo lavoro si è evidenziato come la modellazione numerica delle PSDF richieda necessariamente un intervento sullo schema cinetico del soot per applicazioni in sistemi non premiscelati. La fisica-chimica del vortice è anche infl uenzata da termoforesi e di ffusione materiale delle particelle di soot. Il loro e ffetto è anch'esso oggetto di investigazione numerica così come la relativa distribuzione spaziale del particolato nel vortice. Si è visto che la termoforesi ha importanze di fferenti a seconda delle regioni del vortice interessate, mentre la variazione sulla di ffusività del soot risulta in un e ffetto più omogeneo. Si è evidenziato in fine come questi fenomeni non modi fichino direttamente le velocità di reazione locali, ma solo tramite lo spostamento delle particelle di soot. Gli IPA (Idrocarburi Policiclici Aromatici) rappresentano uno step necessario per la formazione di soot e sono noti per essere molto sensibili alla curvatura della fiamma. Questa importante interazione è stata studiata analizzando lo scambio termico tra il fronte di fiamma e la regione di produzione di soot. Un modello teorico-analitico è stato proposto per elucidare l'impatto della curvatura e dello scalar dissipation rate sul meccanismo di scambio termico locale. Tre regimi fluidodinamici sono stati identifi cati, in funzione della velocità di flame displacement .