Attosecond multi-electron dynamics probed by high-order harmonic generation in bichromatic fields

Attosecond science aims at measuring electronic dynamics and correlations in atoms, molecules and solids in their natural time-scale. This new frontier of science promises to get new insights in a wide range of research areas, from atomic and molecular physics to chemistry, medicine and biology. This background makes it compelling for scientists to overcome the actual frontiers of attosecond spectroscopy, such as designing and developing new techniques for probing electronic motions on the attosecond time scale. In this sense, in-situ high-order harmonic generation techniques have proven to provide sensitivity to multi-electron dynamics occurring in atoms and molecules. However, the sensitivity of these techniques to the dipole phase has been recently debated and still needs to be confirmed. In this thesis, we probed the multi-electron giant resonance in xenon by generating high-order harmonics (HHG) driving the process with bichromatic fields. In particular we show how accessing the cutoff region of the HHG spectrum allows to retrieve from the experiment reliable features that can be directly associated to the atomic response. Moreover, the physics of the HHG process at the cutoff of the spectrum considerably deviates from semi-classical theories. We show that in this case, sensitivity to the dipole phase and attosecond delay can be achieved, even if more sophisticated theories are still needed to validate our results.

La scienza del regime temporale degli attosecondi nasce con l’obiettivo di misurare le dinamiche e le correlazioni elettroniche in atomi, molecole e solidi nella loro scala temporale naturale. Questa nuova frontiera della scienza promette di fornire una maggiore comprensione dei fenomeni che interessano numerose discipline, a partire dalla fisica atomica e molecolare fino alla chimica, alla medicina e alla biologia. Per questo motivo, si rende necessario il superamento degli attuali limiti della spettroscopia agli attosecondi, tramite lo sviluppo di tecniche che permettano di sondare le dinamiche elettroniche sulla scala temporale degli attosecondi. In questo senso, le tecniche in-situ di generazione di armoniche di ordine elevato hanno dimostrato di essere sensibili alle dinamiche multi-elettroniche che coinvolgono atomi e molecole. Tuttavia, la sensibilità di queste tecniche alla fase del dipolo è stata recentemente messa in discussione e deve ancora essere dimostrata. In questa tesi, abbiamo studiato la risonanza gigante in xenon generando armoniche di ordine elevato con campi bicromatici. In particolar modo, mostriamo come la possibilità di sondare la regione del cutoff dello spettro permette di ottenere dall’esperimento osservabili attendibili, che possono essere associate direttamente alla risposta atomica. In più, la fisica delle generazione di armoniche nella regione del cutoff devia in maniera considerevole dalle teorie semi-classiche. Vedremo che in questo caso è possibile acquisire sensibilità alla fase e alla scala di tempo del processo multi-elettronico in atto, anche se lo sviluppo di una teoria più sofisticata è ancora necessaria per confermare questi risultati.