A study of silica filled polyisoprene compounds fracture behavior

The aim of this thesis was to study the effect of silica content on the ultimate properties of polyisoprene rubber, the synthetic counterpart of natural rubber. First, tensile tests and dynamic mechanical analysis were performed for a preliminary characterization of the pristine compounds and to evaluate the effect of strain induced structural changes on their mechanical response. Than the fracture toughness of the pristine compounds was evaluated: single notched pure shear specimens were used and compounds fracture resistance was evaluated both as the critical value of J-integral following a fracture mechanics approach and as critical value of tearing energy. Attention was also focused on the effect of strain induced softening of the material (the Mullins effect) on mode I fracture toughness of silica filled rubbers. A comparison between the pristine and “demullinized” materials fracture toughness was performed trying to give a physical interpretation of the results. The main results of this study can be summarized as follows: 1. for the silica content considered, silica addition reduces the rubber toughness with respect to that of the unfilled rubber, 2. in the pristine materials, the higher the filler content the higher the fracture toughness, 3. when the material has been strain-softened (“demullinized” material) a decrease in fracture toughness of filled compounds was observed and fracture toughness resulted to be fairly constant irrespective of filler content. 4. all the obtained results are consistent in suggesting that the silica content threshold for the formation of a “supernetwork” structure in the compound (responsible of peculiar rubber behaviour) is close to 9% in volume. No indication of this threshold is reported in literature for IR-based compounds.

L’obiettivo di questa tesi è stato quello di studiare l’effetto del contenuto di silice sulle proprietà a frattura della gomma poliisoprene, l’equivalente sintetico della gomma naturale. Dapprima sono stati eseguiti test di trazione uniassiale e analisi dinamico meccaniche al fine di effettuare una caratterizzazione preliminare dei materiali pristini e di valutare l’effetto dei cambiamenti strutturali, causati dalle deformazioni applicate, sulla risposta meccanica. Successivamente, è stata misurata la tenacità a frattura dei materiali pristini: attraverso l’utilizzo di provini pure shear con un singolo intaglio, si è misurata la resistenza a frattura sia in termini del valore critico dell’integrale J, attraverso un approccio della meccanica della frattura, sia utilizzando il valore critico di tearing energy. Si è cercato inoltre di osservare come l’effetto Mullins potesse influenzare la tenacità a frattura dei materiali sollecitati in direzione I. Nella fase finale del lavoro, è stato effettuato un confronto tra i risultati di resistenza a frattura dei materiali pristini e “demullinizzati” cercando di dare un’interpretazione fisica ai risultati ottenuti. I principali risultati ottenuti sono: 1. nel range di silice considerato, l’aggiunta di filler provoca una riduzione della tenacità a frattura della gomma poliisoprene non caricata, 2. aumentando il contenuto di filler nei materiali pristini si ottiene un aumento della tenacità a frattura, 3. nelle gomme caricate, una volta “demullinizzate”, si osserva una riduzione della resistenza a frattura che risulta essere abbastanza costante indipendentemente dl contenuto di silice, 4. dai risultati ottenuti è possibile pensare che il contenuto minimo di silice, necessario per la formazione di un “supernetwork” all’interno dei materiali (responsabile del comportamento peculiare delle gomme) sia vicino al 9% in volume. In letteratura, non sono state trovate indicazioni in merito a questa soglia per le gomme a base di poliisoprene.