Investigation of advanced carbon-based films for application in radiation detectors

Diamond detectors are attracting great attention lately, because of their outstanding performance in harsh radiation environments such those of fusion facilities and particle accelerators for high energy physics experiments. However, their production cost competitive on a large scale is still limited by some technological issues. First, the artificial synthesis of the material, that nowadays still represents a widely investigated topic. Growing diamond is difficult, and this is even more true for the single-crystal material, that needs specific tailored process conditions in order to avoid crystallographic defects. Additionally, only few substrates can be used for single-crystal diamond deposition. Polycrystalline diamond is a relatively cheaper material, easier to be produced, having less requirements on the choice of the substrate material and deposition conditions. Particularly, polycrystalline diamond with grain size less than 100 nm (i.e. nanocrystalline diamond) are of interest for several applications (from the mechanical to the biomedical one), not just for the nuclear field. However, the lower crystalline quality influences the properties of the polycrystalline (and thus nanocrystalline) diamond-based device, resulting in worse performance. This fact widely justifies the research activity devoted to completely understand the nucleation and growth process of nanocrystalline diamond in order to produce a cheaper material (than the single-crystal one) but with a tailored structure such that outstanding properties comparable to those of a single-crystal diamond device can be obtained. Besides the material production, the other main features influencing the detector performance are i) the fabrication of optimized electrodes and ii) a complete knowledge of the device performance under irradiation, since diamond behavior in harsh radiation environments for which is thought to be employed is not well known. The main goal of this thesis is to explore all the relevant issues highlighted above. Particularly, the investigation of nanocrystalline diamond growth dynamics was carried on with an experimental approach using a direct-current micro-plasma deposition set-up: the focus was on the early stages of growth on different substrate materials, that were not pre-treated in order to investigate the growth on the native elements. Deposition parameters were optimized and a detailed characterization was performed, finding that the dynamics of the early stages of diamond growth is governed by the spontaneous deposition of a graphitic layer prior to diamond growth. Also, an experimental activity devoted to fabricate graphitic electrodes on polycrystalline diamond substrate was started. Finally, the investigation of diamond detector modifications in the crystalline structure after α and neutrons irradiations was performed, with a methodological approach aiming at introducing a characterization strategy suitable for the goal of the work. The main findings of this Ph.D thesis work are of interest for the understanding of artificial nanocrystalline diamond synthesis on different substrates, as well as useful for addressing in a methodological and rigorous way some delicate aspects influencing the device performance.

I rivelatori al diamante sono oggetto di studio da parte della comunità scientifica per via delle loro incomparabili performance in campi di radiazione particolarmente intensi e peculiari, come quelli prodotti dagli impianti finalizzati allo studio della fusione nucleare o vicino agli acceleratori di particelle per esperimenti di fisica delle alte energie. Tuttavia, la loro produzione su larga scala e ad un costo competitivo è limitata da alcuni fattori tecnologici. Innanzitutto, la sintesi del materiale, che ad oggi rappresenta uno degli aspetti più investigati. Crescere diamante artificiale è difficile, e questo è vero a maggior ragione per il diamante monocristallino, che necessita di condizioni di processo specifiche per evitare difetti cristallografici. In aggiunta, solo pochi materiali possono essere impiegati come substrati. Il diamante policristallino è un materiale relativamente più economico e più semplice da fabbricare, dal momento che ci sono meno aspetti stringenti riguardo la scelta del materiale substrato e delle condizioni di processo. In particolare, il diamante policristallino con dimensione dei grani inferiore a 100 nm (cioè nanocristallino) è interessante per molte applicazioni (da quelle meccaniche a quelle biomediche), non solo per il settore nucleare. Tuttavia, la minor qualità cristallina influenza le proprietà del rivelatore policristallino (e quindi anche nanocristallino), dando come risultato minori performance. Tale questione giustifica ampiamente quel ramo di ricerca scientifica volto a comprendere completamente i processi di nucleazione e crescita del diamante nanocristallino, allo scopo di produrre un materiale più economico (rispetto al monocristallo di diamante) ma con una struttura cristallina ben precisa e in grado, a sua volta, di dare al materiale delle performance comparabili a quelle del rivelatore monocristallino. Oltre alla fabbricazione del materiale di base, gli altri aspetti che principalmente influenzano le performance del rivelatore di particelle sono i) la fabbricazione di contatti ottimizzati e ii) una comprensione completa delle performance del diamante a fronte dell'irraggiamento, dal momento che il comportamento del rivelatore al diamante in campi di radiazione intensi per i quali è oggetto di studio, non è completamento noto. Il principale obiettivo di questa tesi è esplorare gli aspetti rilevanti menzionati nel precedente paragrafo. In particolare, lo studio delle dinamiche di crescita di diamante policristallino è stato condotto con un approccio sperimentale, utilizzando un set-up di deposizione al plasma noto come microtorcia in corrente diretta: il focus è stato sui primi stadi di crescita su diversi materiali substrato, non sottoposti a pre-trattamenti per studiare la crescita sull'elemento nativo. I parametri di deposizione sono stati ottimizzati per lo scopo del lavoro ed è stata effettuata una caratterizzazione dettagliata dei campioni, osservando come la dinamica dei primi stadi di crescita sia governata dalla deposizione spontanea di un layer grafitico, che avviene prima della crescita del diamante. Inoltre, si è cominciata un'attività sperimentale volta a investigare la possibilità di fabbricare contatti grafitici su substrati di diamante policristallino. Infine, è stato condotto uno studio sulle modificazioni della struttura cristallina di un rivelatore al diamante a seguito di irraggiamenti con α e neutroni, con un approccio metodologico volto ad introdurre una strategia di caratterizzazione adatta agli scopi del lavoro. I principali risultati di questo progetto di dottorato sono interessanti per la comprensione dei meccanismi di sintesi artificiale di diamante nanocristallino su diversi substrati, come pure sono utili per comprendere come indagare in modo metodologico e rigoroso alcuni delicati aspetti concernenti le performance del rivelatore di particelle.