Modelling and assessment of inert gas behaviour in UO2 nuclear fuel for transient analysis

This thesis work concerns the modelling and the assessment of inert gas behaviour (IGB) in UO2 nuclear fuel, with application to integral fuel performance codes (FPC) and emphasis on transient behaviour. The proper modelling of IGB during transients is fundamental for the performance (and safety) analysis of nuclear fuel rods, since IGB affects the thermo-mechanical condition of the fuel rods and can represent a limiting life factor for their permanence in reactor. In view of its crucial importance, IGB modelling is the main topic in several international projects. This thesis work is grafted in the FUMAC Project, coordinated by the International Atomic Energy Agency (IAEA), the INSPYRE and COMBATFUEL H2020 Projects, supported by the European Commission, and the SciDAC Project on fission gas behaviour of the US DOE. For the sake of effectively and efficiently modelling IGB at the engineering scale, i.e., at the scale of FPCs (pellet and fuel rod level), it is fundamental to find a compromise between physical description of meso-scale processes concerning IGB (occurring at the scale of fuel grains) and the computational effort they impose to a fuel performance code. I adopted a modelling strategy mixed between physics-based and semi-empirical, always aiming at obtaining a conveniently simple description of IGB, suitable for FPCs. The considered IGB phenomena are: • The evolution of the intra-granular bubble population, which can be responsible of up to half of the gaseous swelling during transients and strongly interacts with the diffusion of single gas atoms towards the grain boundaries. • The burst release of gas occurring during temperature transients and ascribed to the micro-cracking of grain boundaries. • The formation of the high burnup structure (HBS) with a combined description of the grain recrystallization and of the intra-granular gas depletion. I proceeded by developing three IGB models, dedicated respectively to intra-granular, inter-granular and high burnup structure gas behaviour. Each of these models embodies peculiar physical phenomena (intra-granular bubble nucleation, intra-granular bubble coarsening, grain-boundary micro-cracking, HBS grain recrystallization) which all together allow for representing the complete evolution of inert gas behaviour during transients. This represents a significant step forward with respect to the state of art, in which some of these phenomena are represented by fully empirical correlations (with none or very limited transient capabilities) and others are completely not represented despite their potential impact on the fuel performance. I compared the results of each developed model with experimental data, according to a dedicated validation strategy (comprising uncertainty and sensitivity analyses), always showing an improvement with respect to available state-of-the-art models. In conjunction with this modelling activity, I developed two efficient numerical algorithms dedicated to the solution of specific partial differential equations (PDEs) with time-varying coefficients present in the model. In particular, the PolyPole-1 is developed for operational transients, whereas PolyPole-2 is developed for a system of PDEs overcoming quasi-stationary approaches currently used in FPCs, enabling a more representative simulation of fast transient conditions (e.g., during reactivity-initiated accidents, RIA). I verified the algorithms against a reference finite-difference algorithm in dedicated numerical experiments considering randomly generated transient histories, showing their accuracy and computational time in line with FPCs requirements. Overall, the outcome of this thesis encompasses several different aspects in IGB modelling, i.e., both intra- and inter-granular behaviour, both regular fuel structure and HBS, both normal operating and transient conditions, both representation of physical phenomena and numerical aspects. All the models and the algorithms developed in this thesis have been implemented in FPCs. I personally performed the implementation in BISON (developed at Idaho National Laboratory, INL) and TRANSURANUS (developed at JRC-Karlsruhe), or directly collaborated with the code developers. Moreover, all the developed models and algorithms are available in the 0D stand-alone SCIANTIX code, developed as part of this thesis. SCIANTIX represents a POLIMI-owned software that can be included as an IGB module in existing FPCs, according to a multi-physics/multi-scale coupling strategy. In fact, in addition to providing a means for engineering calculations, thanks to their physical basis the models can be informed with parameters extracted at the smaller scales through atomistic calculations, the developed models hence provide an interface for scale bridging within multiscale modelling approaches. The new models are applicable with minor modifications to different fuel materials, since the main physical phenomena driving IGB are present in many fuel materials. The results shown are focused on UO2, but extension to other materials is of future interest. For example, in the frame of a collaboration between POLIMI and INL, we are extending the present intra- and inter-granular models for application to uranium silicide fuels. Summarizing, the main outcomes of this PhD thesis are: • The development and assessment of a physically-based IGB model (representing intra-granular, inter-granular and HBS IGB) suitable for transient analysis and applicable in FPCs. The development of numerical algorithms capable of solving the equations of the new model with computational requirements in line with FPCs. • The development and verification of SCIANTIX, a 0D IGB code useful for testing, verification and validation of models and specifically designed for coupling with existing FPCs. • The actual inclusion of the developed models and algorithms in FPCs, which represents a fundamental achievement from an engineering perspective. The results obtained pave the way for further developments in several directions. A first direction is represented by the extension of the IGB model itself. As far as inert gas in oxide fuels is concerned, the extension of the work on helium is crucial (e.g., introducing in FPCs correlations for helium diffusivity and solubility in oxide fuel) due to the important role played by this gas in MOX fuels, at high burnup, and in storage conditions. More in general, are of sure interest the further development of the HBS model by including the HBS porosity description, the extension to other fuel materials (e.g., MOX, uranium silicide), the extension to include other non-inert fission products (e.g., caesium and iodine), the inclusion of the description of collateral physical phenomena (e.g., restructuring of MOX fuels in fast reactor conditions). Second fundamental direction is the continuation of the validation of fuel performance codes incorporating the new models against integral irradiation experiments (already performed for the inter-granular gas behaviour model). This will allow quantifying the improvement brought in using these new models. Code-to-code comparison will provide fundamental insights on code behaviour, pointing out further directions for code development. Moreover, more extensive validation is envisaged with SCIANTIX to further assess the developed models. Another fundamental direction for further research is represented by the optimization of SCIANTIX. This will lead to the development and licensing of a general tool for the development of new meso-scale models in the field of nuclear fuel performance, allowing for its use as a meso-scale IGB module in the framework of fuel performance codes.

Oggetto di questo lavoro di tesi è la modellazione del comportamento dei gas inerti nel combustibile nucleare UO2 e l’applicazione dei modelli sviluppati ai codici di performance per l’analisi termo-meccanica delle barrette di combustibile durante il loro irraggiamento in reattore, con particolare enfasi all’analisi dei transitori operativi e incidentali. L’adeguata modellazione del comportamento dei gas di fissione durante i transitori è fondamentale per la suddetta analisi di performance. Infatti, il comportamento termo-meccanico delle barrette è influenzato dai gas di fissione, il cui accumulo può rappresentare una condizione limitante per la permanenza del combustibile in reattore. Considerato l’importante ruolo svolto dai gas di fissione, la modellazione del loro comportamento è l’argomento principale di diversi progetti internazionali. In particolare, questo lavoro di tesi si inserisce nell’ambito dei seguenti progetti di ricerca: FUMAC (coordinato da IAEA, International Atomic Energy Agency), INSPYRE (finanziato dalla Commissione Europea), COMBATFUEL (nell’ambito delle attività EERA-JPNM, European Energy Research Alliance - Joint Programme on Nuclear Materials) e SciDAC (promosso dal Dipartimento di Energia statunitense). Allo scopo di modellare con efficacia ed efficienza il comportamento dei gas di fissione alla scala ingegneristica di interesse per i codici di performance (ossia, a livello di pastiglia e barretta), è fondamentale trovare un compromesso tra il grado di dettaglio richiesto per la descrizione fisica dei diversi processi di meso-scala che coinvolgono i gas di fissione (i quali avvengono, tipicamente, sulla scala del grano di combustibile) e i tempi computazionali che il grado di dettaglio fisico impone ai codici di performance. In questo lavoro di tesi, ho adottato una strategia di modellazione ibrida tra modelli sviluppati su basi fisiche e modelli semi-empirici, con l’obiettivo di mantenere una semplicità di descrizione del comportamento dei gas di fissione consona all’utilizzo dei modelli nei codici di performance. I fenomeni considerati in questa tesi sono: • L’evoluzione della popolazione di bolle intra-granulari. Il contributo di tali bolle al rigonfiamento delle pastiglie di combustibile (“intra-granular gaseous swelling”) può raggiungere, durante i transitori, il 50% del totale. Inoltre, tali bolle interagiscono fortemente con i singoli atomi di gas presenti nel reticolo cristallino durante il processo di diffusione verso i bordi di grano. • Il “burst release”, ossia l’improvviso rilascio di gas di fissione durante transitori di temperatura, imputato alla formazione di micro-cricche lungo i bordi di grano. • La formazione della cosiddetta “high burnup structure” (HBS) con la descrizione combinata della ricristallizzazione e dello svuotamento dei grani dal gas intra-granulare. Ho quindi sviluppato tre modelli, dedicati rispettivamente al comportamento dei gas di fissione intra-granulare, inter-granulare e nell’high burnup structure. Ciascuno di questi modelli descrive alcuni fenomeni fisici peculiari (nucleazione delle bolle intra-granulari, crescita delle bolle intra-granulari, micro-fratturazione dei bordi di grano, ricristallizzazione dei grani nell’HBS) che accoppiati permettono la descrizione completa del comportamento dei gas di fissione durante i transitori. Questo rappresenta un importante passo avanti rispetto allo stato dell’arte, dove alcuni di questi fenomeni sono rappresentati da correlazioni puramente empiriche (con limitate o nulle capacità di rappresentare transitori) e altri sono completamente trascurati, nonostante il loro potenziale impatto sul comportamento integrale della barretta di combustibile. Ho confrontato i risultati di ciascun modello sviluppato con dati sperimentali, seguendo una strategia di validazione specifica per ciascun modello (comprendente analisi di incertezza e di sensitività) ed evidenziando il miglioramento introdotto rispetto ai modelli disponibili allo stato dell’arte. In combinazione con questa attività di modellazione, ho sviluppato due algoritmi numerici adatti alla soluzione di specifiche equazioni differenziali alle derivate parziali (PDE) presenti nel modello (essenzialmente descriventi la diffusione intra-granulare), caratterizzate da coefficienti tempo-varianti. L’algoritmo PolyPole-1 è sviluppato per transitori operazionali, mentre PolyPole-2 è sviluppato per sistemi di PDE che non assumano evoluzioni quasi-stazionarie del gas, permettendo così una descrizione più rappresentativa di transitori veloci, come possono essere, ad esempio, gli incidenti di iniezione di reattività (RIA, Reactivity-Initiated Accident). Ho verificato questi algoritmi numerici confrontandone i risultati rispetto ad algoritmi di riferimento alle differenze finite ad alta accuratezza, nell’ambito di esperimenti numerici basati su migliaia di transitori generati casualmente per coprire tutto l'intervallo delle condizioni di interesse, mostrando che la loro accuratezza è superiore rispetto ad algoritmi correntemente utilizzati nei codici di performance, mentre i tempi computazionali sono confrontabili. Il risultato di questo lavoro di tesi racchiude differenti aspetti relativi alla modellazione del comportamento dei gas di fissione. Si sono infatti considerati fenomeni sia intra- che inter-granulari, sia per la microstruttura normale del combustibile sia per l’HBS, sia per condizioni operative che di transitorio, sia dal punto di vista della modellazione fisica che della soluzione numerica. Tutti i modelli e gli algoritmi sviluppati in questa tesi sono stati da me personalmente implementati in due codici di performance: BISON, codice sviluppato da INL (Idaho National Laboratory), e TRANSURANUS, codice sviluppato dal Joint Research Centre di Karlsruhe. Suddetti modelli e algoritmi sono inoltre implementati e disponibili in SCIANTIX, codice 0D sviluppato come parte di questo lavoro di tesi. SCIANTIX è un software del Politecnico di Milano che può essere accoppiato con codici di performance come modulo per la simulazione del comportamento dei gas di fissione. In accordo con questa strategia multi-fisica e multi-scala, SCIANTIX rappresenta un’interfaccia che permette di far ponte fra calcoli atomistici (con i quali informare i modelli fisici) e calcoli su scala ingegneristica. I modelli sviluppati in questa tesi sono applicabili, con modifiche minori, a diversi combustibili nucleari. I principali fenomeni fisici governanti il comportamento dei gas di fissione sono infatti comuni a molti combustibili. I risultati mostrati sono focalizzati sul biossido di uranio, ma è di interesse la futura estensione ad altri materiali. Per esempio, nell’ambito di una collaborazione fra Politecnico di Milano e INL, stiamo estendendo i presenti modelli intra- e inter-granulare per l’applicazione al siliciuro di uranio. Riassumendo, i principali risultati di questa tesi sono: • Lo sviluppo e la validazione di modelli fisici per il comportamento dei gas di fissione nel biossido di uranio, focalizzati sull’analisi in transitorio e applicabili nei codici di performance. • Lo sviluppo di algoritmi numerici che permettono di risolvere le PDE dei nuovi modelli con prestazioni in linea con i requisiti dei codici di performance. • Lo sviluppo e la verifica di SCIANTIX, codice 0D per la simulazione del comportamento dei gas di fissione, utile per testare, verificare e validare modelli, e progettato per l’accoppiamento con codici di performance. • L’implementazione dei modelli e degli algoritmi nei codici di performance, che rappresenta un risultato ingegneristico fondamentale. I risultati ottenuti aprono diverse prospettive per sviluppi futuri. È innanzitutto di interesse l’estensione del modello di comportamento dei gas di fissione con l’inclusione di altri gas inerti, come l’elio (ad esempio, tramite l’introduzione nei codici di performance di correlazioni per la diffusività e solubilità dell’elio nel combustibile nucleare). L’elio gioca infatti un ruolo importante nei combustibili MOX, per tassi di bruciamento elevati e in condizioni di stoccaggio. Più in generale, sono di interesse: lo sviluppo ulteriore del modello di HBS, con l’inclusione dell’evoluzione della porosità; l’estensione ad includere la descrizione di altri prodotti di fissioni non inerti (ad esempio, cesio e iodio); l’inclusione della descrizione di altri fenomeni interagenti col comportamento dei gas di fissione (ad esempio, la ristrutturazione del combustibile MOX in condizioni di reattori veloci). In secondo luogo, è di sicuro interesse il proseguimento della validazione dei codici di performance contenenti i nuovi modelli confrontandone i risultati di simulazione con esperimenti di irraggiamento integrali (tale validazione di tipo integrale è stata effettuata in questa tesi per il modello inter-granulare). Per concludere, è in programma anche un ulteriore sviluppo e un’estesa validazione di SCIANTIX.