Size effect in lab-scale experiments of heterogeneous propellants

Composite solid propellants are heterogeneous materials, manufactured from the mechanical mixing of oxidizing crystals, metal fuel powders and polymeric binder. Minor changes in the amount,shape, size distribution or chemical properties of even one ingredient may cause drastic alterations in combustion erformances and thermo-physical properties of the compound. In such energetic materials ingredients can still be distinguished individually. Microscopic features discontinuously change crossing ingredients interfaces. As a consequence, determination of macroscopic averaged properties intrinsically depends on the chosen control volume dimensions. This work aims to analyze and quantify the connection between lab-scale sample size scaling and heterogeneity effects on the quality of both experimental results and numerical simulations involving aluminized AP-based composite solid propellants. In order to do this, parallelepiped samples characterized by three different nominal square cross sections (2×2 mm², 4×4 mm² and 6×6 mm²) are employed. Three formulations with varying oxidizer nominal dimension are investigated. Propellant structure is simulated with POLIPack, a PoliMi SPLab proprietary software, in order to predict aluminum pockets characteristic length through statistical tools. A wide set of propellant features are analyzed in experimental activities: density, ballistic properties (burning rate), agglomeration phenomena (residues particles size distribution and active aluminum content) and pressure deflagration limit (PDL). Percentage error - intended as the ratio between data standard deviation and mean value - is employed as data dispersion and repeatability estimator. For this reason, each test or simulation is deliberately repeated only three times, per each operative condition. 3D reconstruction of fresh and degraded samples is also provided in order to appreciate and compare their structures. Investigations show a general trend of data dispersion characterized by a monotonic reduction as sample dimensions are increased. For some of the experimental techniques, the work showed a connection between the modeling of heterogeneity and the accuracy of experimental data.

I propellenti solidi compositi sono materiali eterogenei, prodotti tramite mescolamento meccanico di cristalli ossidanti, polveri combustibili metalliche e leganti polimerici. Variazioni minime di quantità, forma, dimensione o proprietà chimiche di anche un solo ingrediente possono causare drastiche alterazioni nella combustione e nelle proprietà termo-fisiche del composto. In tali materiali energetici, gli ingredienti mantengono la propria individualità. Pertanto, le caratteristiche microscopiche cambiano in modo discontinuo a cavallo delle interfacce degli ingredienti. Conseguentemente, la determinazione delle proprietà medie a livello macroscopico dipende in modo intrinseco dalle dimensioni del volume di controllo scelto. Questo lavoro si pone l’obiettivo di analizzare e quantificare, su scala di laboratorio, la connessione tra la variazione di dimensione dei campioni e gli effetti di eterogeneità sulla qualità sia dei risultati sperimentali che delle simulazioni numeriche che coinvolgono propellenti solidi compositi alluminizzati contenenti AP. Per raggiungere tale scopo, sono utilizzati campioni a forma di parallelepipedo, caratterizzati da tre diverse sezioni trasversali quadrate (2×2 mm², 4×4 mm² e 6×6 mm²). Tre sono le formulazioni indagate, variando la dimensione nominale dell’ossidante. La struttura del propellente è simulata utilizzando POLIPack, un software proprietario dell’SPLab del Politecnico di Milano, con lo scopo di predire attraverso opportuni strumenti statistici la dimensione caratteristica dei pocket di alluminio. I test sperimentali coprono un ampio ventaglio di caratteristiche dei propellenti: densità, proprietà balistiche (velocità di combustione), fenomeni di agglomerazione (distribuzione dei residui di combustione e loro contenuto di alluminio attivo) e pressione minima di deflagrazione (PDL). L’errore percentuale – inteso come rapporto tra la deviazione standard e la media dei dati - è utilizzato come stimatore della dispersione e della ripetibilità dei dati. Per questa ragione, ogni test o simulazione è ripetuto tre volte, per ogni condizione operativa. Viene inoltre fornita la ricostruzione 3D dei propellenti inalterati e di quelli degradati per permetterne l’analisi e il confronto. Le indagini rivelano un andamento generale della dispersione dei dati caratterizzato da una diminuzione monotona mano a mano che le dimensioni del campione aumentano. E’ inoltre rilevata un’ulteriore e generale riduzione delle prestazioni e della ripetibilità per le formulazioni più grossolane.