A study of mechanical behaviour of silica filled rubber compounds : a comparison between polyisoprene and styrene-butadiene rubber

In this thesis work, the effect of silica content and of strain induced structure modification on the mechanical properties of polyisoprene (IR) and styrene-butadiene rubber (SBR) was studied. Uniaxial tensile tests, X-Ray diffraction and dynamic mechanical analysis were performed for a preliminary characterization of the compounds. Loading-unloading tests were carried out to determine the dependence of stored and dissipated energies and the material structure modification (strain softening) of the applied strain. A materials fracture behaviour characterization was then performed: tensile tests on notched pure shear specimens were video recorded to study the fracture phenomenology and to evaluate the time of crack initiation. Digital Image Correlation analysis was used to evaluate the strain distribution in the sample. The J-integral approach was considered to evaluate the fracture toughness of the compounds. For all pristine and strain softened IR and SBR compounds, except for the IR compound with the highest filler content (IR 60), the same fracture phenomenology was observed: the complete break of the notched pure shear specimen occurred through the onset and propagation of a forward crack. When IR 60 was strain softened, the onset and propagation of sideways cracks was sometimes observed before the propagation of a forward crack occurred. The main results of this work are: (i) The unfilled IR has a significantly higher fracture toughness than that of the unfilled SBR; (ii) Even though a difference between the behaviour of the two rubbers should be expected due to the fact that polyisoprene is a stereoregular rubber, able to crystallize also under straining, while styrene-butadiene rubber is a random copolymer, unable to crystallize, the fracture toughness is almost the same for the filled IR and SBR except for the highest filler content considered in this thesis; (iii) The stored component of the fracture toughness is not affected by structure softening while a significant reduction in the dissipated component is observed when the compound is strain softened.

In questo lavoro di tesi è stato studiato l’effetto del contenuto di silice e della modifica strutturale indotta dalla deformazione sulle proprietà meccaniche del poliisoprene (IR) e della gomma stirene-butadiene (SBR). Test di trazione uniassiale, diffrazione ai raggi X e analisi dinamico meccaniche sono state eseguite al fine di ottenere una caratterizzazione preliminare dei materiali. Cicli di carico-scarico sono stati effettuati per determinare la dipendenza dell’energia immagazzinata e dissipata e dei cambiamenti strutturali causati dalla deformazione applicata (strain softening). Successivamente, è stato caratterizzato il comportamento a frattura dei materiali: sono state effettuate prove di trazione su provini con geometria pure shear con un singolo intaglio per studiare la fenomenologia di frattura e per valutare il tempo di innesco della cricca. La distribuzione delle deformazioni in ogni campione è stata determinata tramite Digital Image Correlation Analysis. La resistenza a frattura è stata determinata utilizzando il valore critico dell’integrale J, attraverso un approccio della meccanica della frattura. La stessa fenomenologia di frattura è stata osservata per tutti i provini dei materiali IR e SBR pristini e deformati, ad eccezione del poliisoprene con il più alto contenuto di filler (IR 60): la rottura completa del provino pure shear è stata osservata dopo l’innesco e la propagazione di una cricca in direzione del piano dell’intaglio (forward crack). In alcuni test, nell’IR 60 deformato, è stato osservato l’innesco e la propagazione di cricche perpendicolari al piano dell’intaglio (sideways cracks) prima della propagazione di una cricca forward. I principali risultati ottenuti sono: (i) La gomma poliisoprene non caricata ha una tenacità a frattura maggiore rispetto a quella della gomma stirene-butadiene non caricata; (ii) Sebbene ci si aspettasse una differenza tra il comportamento delle due gomme dovuto al fatto che il poliisoprene è una gomma stereoregolare, che può cristallizzare se deformata, e la gomma stirene-butadiene è un copolimero casuale, che non ha la capacità di cristallizzare, la tenacità a frattura risulta essere simile per i due materiali ad eccezione per il poliisoprene caricato con il più alto contenuto di silice; (iii) La componente elastica della tenacità a frattura non è influenzata dal softening della struttura mentre si osserva una riduzione significativa della componente dissipativa.