Modelling and multi-objective optimization of semi-permeable membrane systems for biogas upgrading

Biomethane is gaining interest as a decarbonized alternative to fossil fuels. Be- cause of its product specifications, it can be used as a natural gas substitute both in the gas distribution grid and in the automotive sector. However, biogas upgrading technologies have to be improved in order to reduce the energetic and economic cost of production while satisfying the product targets. In this work, a process configuration, based on three-stages membrane, to re- move CO2 from the biogas flow, is optimized with a black-box approach. For this purpose, the mathematical DAE model of a hollow-fiber membrane is developed, for the case of multi-component gas flow, and implemented in Matlab® for the numerical solution. The numerical model of the membrane is integrated within a process simulation algorithm, based on a sequential mod- ular approach with tear variables for recycle streams, using the direct substi- tution method. The process simulation model is then implemented in a algo- rithm for multi-objective optimization, based on a derivative-free black-box ap- proach, suit for the noisy non-smooth output typical of DAE numerical solvers and process simulations. The optimal trade-off (Pareto curve) between plant cost and energy efficiency is identified for different levels of CH4 slip allowed and a sensitivity analysis is performed to study the effects of N2 and O2 dilution on the biomethane purity. An economic evaluation of the investment is included, to study the profitabil- ity of the configurations with the current incentive policy. Finally, a second optimization is performed including the materials of the three stages, chosen on the Robeson’s upper-bound, among the decision variables to investigate how they affect the efficiency and total cost of the plant.

Il biometano è di crescente interesse come alternativa alle fonti fossili grazie alla sua neutralità carbonica. Le sue specifiche qualitative lo rendono adatto come sostituto al gas naturale sia nella rete di distribuzione del gas che per ap- plicazioni nel settore dei trasporti. Tuttavia, le tecnologie di purificazione del biogas necessitano miglioramenti per ridurre i costi energetici ed economici di produzione, mantenendo le specifiche tecniche obbligatorie. Questo lavoro si concentra sull’ottimizzazione di una configurazione di pro- cesso, basata su tre stadi di membrana, per la rimozione della CO2 dal biogas, mediante un algoritmo a "scatola chiusa". A questo scopo, il modello matematico DAE (equazioni differenziali algebri- che), della membrana a fibra cava per un generico caso multi-componente, è stato sviluppato ed implementato in Matlab® per la risoluzione numerica. Il modello numerico della membrana viene poi integrato in un algoritmo per la simulazione di processo, basato su un approccio sequenziale modulare con se- parazione delle variabili dei flussi di ricircolo, usando il metodo della sostitu- zione diretta. Infine, il modello della simulazione di processo è implementato in un algoritmo per l’ottimizzazione multi-obiettivo, basato su un approccio a scatola chiusa senza derivate, adatto per il carattere rumoroso e non liscio dei risolutori numerici DAE e delle simulazioni di processo. Le configurazioni ottime sono identificate nel fronte di Pareto tra il costo totale d’impianto e l’efficienza energetica del processo, per diversi limiti di perdite di CH4 accettate. Una valutazione economica di investimento è servita per ve- rificare la profittabilità delle configurazioni ottenute. Inoltre, è stata effettuata un’analisi di sensitività per studiare gli effetti della concentrazione N2 e O2 sul- la purezza del biometano. Infine, è stata effettuata una seconda ottimizzazione includendo i materiali dei tre stadi, scelti sulla frontiera di Robeson, tra le variabili decisionali per studiar- ne gli effetti sull’efficienza e sul costo totale dell’impianto.