Machine learning based fault diagnosis and performance estimation of automotive PEM fuel cells through optimal EIS tests

The present thesis is focused on utilizing the results of Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) in order to train Machine Learning (ML) algorithms which are employed, in a real-time manner, for (1) robust diagnosis of faults within PEM fuel cells and (2) performance (polarization) curve estimation of these units. Accordingly, four identical PEM fuel cells have been tested in an experimental campaign at different current density levels and operating conditions. In the first phase of the work, the presence of flooding or drying phenomena has been investigated employing the cell’s spectrum on the Nyquist plot. Each spectrum has been classified with one label, which identifies the absence of faults or presence of a specific fault. With the aim of rapid recognition of faults, Machine Learning based procedures have been developed and the cross-validation method is utilized to determine the corresponding classification accuracies. The optimal Machine Learning algorithm and the optimal set of employed features (frequencies) are then chosen by considering two objectives: (1) maximizing the achievable accuracy in predicting labels for unknown data, (2) minimizing the time required to generate the impedance spectrum (which depends on the number of utilized frequencies and their values). To achieve this last goal, the available frequencies have been split into four clusters (divided by order of magnitude: > 1 kHz, > 100 Hz, > 10 Hz, > 1 Hz), and for each cluster, the most promising algorithm in terms of accuracy has been selected. The second phase of this work is dedicated to developing a Machine Learning algorithm for estimating the polarization curve of the cell in an online manner. Similarly, the most accurate algorithm, which minimizes the relative error between the predicted and the actual polarization curves, is determined. Both the fault diagnosis and the performance curve estimation procedures have firstly been implemented on fresh cells, and then on degraded (aged) cells, in order to verify the dependence of the algorithms on the cell’s age and to discover if also degradation issues can be eventually recognized.

La scopo della presente tesi è quello di utilizzare i risultati della Spettroscopia Elettrochimica di Impedenza (EIS) per addestrare algoritmi di Machine Learning (ML), con cui effettuare in tempo reale (1) una diagnostica rapida ed efficace di condizioni anomale nel funzionamento di celle a combustibile di tipo PEM e (2) la previsione della curva di performance (curva di polarizzazione) della cella. Per fare ciò, quattro celle a combustibile con membrana a scambio protonico (PEMFC), identiche tra di loro, sono state testate durante una campagna sperimentale a diversi livelli di densità di corrente e condizioni operative. Nella prima fase del lavoro, la presenza di fenomeni di allagamento o deidratazione è stata rilevata studiando lo spettro delle celle nel Diagramma di Nyquist. Ciascuno spettro è stato classificato con un’etichetta (label), che identifica la presenza o meno di una condizione di funzionamento anomalo. Per poter riconoscere rapidamente tali condizioni sono state sviluppate delle procedure di Machine Learning e, tramite il metodo di convalida incrociata (cross-validation), ne sono state determinate le accuratezze. Il miglior algoritmo di Machine Learning e il miglior set di caratteristiche (frequenze) sono stati quindi scelti secondo due obiettivi: (1) massimizzare l’accuratezza raggiungibile nella previsione di etichette per dati sconosciuti, (2) minimizzare il tempo richiesto per generare lo spettro di impedenza (che è funzione del numero di frequenze scelte, e del loro valore). Per raggiungere quest’ultimo obiettivo, le frequenze disponibili sono state divise in quattro gruppi (divise per ordini di grandezza: > 1 kHz, > 100 Hz, > 10 Hz, > 1 Hz), e per ciascun gruppo è stato selezionato l’algoritmo più efficiente in termini di accuratezza. La seconda fase di questo lavoro è incentrata sullo sviluppo di un algoritmo di Machine Learning per effettuare in tempo reale una stima della curva di performance della cella. Allo stesso modo, è stato selezionato l’algoritmo in grado di minimizzare l’errore relativo tra la curva di polarizzazione reale e quella prevista. Sia il problema di diagnostica, sia quello di previsione delle performance, sono stati dapprima implementati su celle nuove ed in seguito anche su celle degradate, in modo da verificare la dipendenza degli algoritmi dall’età della cella e scoprire se si possano preventivamente riconoscere fenomeni di degrado.