Calibration of a detailed kinetic model for a Cu-zeolite SCR catalyst for the simulation of NOx abatement performance from heavy-duty vehicles during engine homologation cycles

Several emission control technologies have been developed in the past years in order to meet the increasingly stringent regulations for the abatement of nitrogen oxides produced by road vehicles. Among the available techniques, Selective Catalytic Reduction (SCR) of nitrogen oxides with ammonia proved to be the most effective for on-board applications. The aim of this work, a collaboration with FPT Industrial SpA, is the development of a detailed kinetic model for a commercial Cu-zeolite SCR catalyst employed in the pollutants abatement system of heavy-duty vehicles. The model has been implemented using a dedicated commercial software, Exothermia Axisuite®. It is based on a kinetic scheme reported in literature that describes the NO2 surface reactivity in the low-temperature SCR process, including the formation of adsorbed nitrites and nitrates species. The kinetic parameters has been estimated on a set of transient experimental tests performed on a monolith catalyst sample in absence of oxygen in order to highlight the interactions between NO2 and the catalyst surface. The detailed model was compared to a simplified model that describes the global NO2 related activity (Fast SCR, NO2 SCR and ammonium nitrate formation) neglecting its interactions with the catalyst active sites. In the end, the developed model was applied to simulate the NOx abatement performance of the catalyst in real driving test cycles. The good agreement of the model predictions with data collected in both transient and steady state runs demonstrated its superior predictive capability in a broad range of operating conditions compared to the simplified model. Thus, it is able to obtain a more accurate prediction of the NOx abatement performances during real driving conditions. The simulations of NOx removal efficiency from exhaust gases produced during real engine homologation tests showed reasonable results, predicting a remarkable increase in emissions passing from the bench test to the road test, which is much colder.

Negli ultimi anni sono state sviluppate diverse tecnologie per il controllo delle emissioni volte a soddisfare le sempre più stringenti legislazioni in ambito di abbattimento degli ossidi di azoto prodotti dai veicoli. Tra le tecnologie disponibili, relativamente ad applicazioni mobili, la Riduzione Catalitica Selettiva (SCR) degli ossidi di azoto con ammoniaca risulta essere la più efficace. Lo scopo di questo lavoro, in collaborazione con FTP Industrial, consiste nello sviluppo di un modello cinetico dettagliato per un catalizzatore SCR commerciale a base di rame zeolite utilizzato per l’abbattimento di inquinanti prodotti da veicoli pesanti. Il modello è stato implementato attraverso l’utilizzo di un software commerciale, Exothermia Axisuite®. Esso è basato su uno schema cinetico riportato in letteratura che descrive la reattività di superficie dell’NO2 nel processo SCR a bassa temperatura, la quale coinvolge la formazione di nitrati e nitriti adsorbiti. I parametri cinetici sono stati stimati tramite un set di esperimenti in condizioni transitorie effettuati su un campione di catalizzatore monolitico in assenza di ossigeno, in maniera da evidenziare le interazioni tra NO2 e superficie del catalizzatore. Il modello dettagliato è stato confrontato con un modello semplificato che descrive la reattività relativa all’NO2 (Fast SCR, NO2 SCR e formazione di nitrato di ammonio) tralasciandone l’interazione con i siti attivi del catalizzatore. Il modello sviluppato è stato infine applicato per la simulazione delle prestazioni di abbattimento degli NOx su cicli di omologazione reali. La buona corrispondenza tra le previsioni del modello ed i dati raccolti dagli esperimenti in condizioni stazionarie e transitorie dimostra una capacità predittiva superiore rispetto al modello semplificato in un ampio intervallo di condizioni operative, dimostrando la capacità di ottenere predizioni più accurate relativamente alle performance di abbattimento degli NOx in condizioni di guida reali. Le simulazioni di efficienza di rimozione degli NOx durante i test di omologazione mostrano risultati verosimili, prevedendo un notevole aumento delle emissioni nel test su strada rispetto a quello su banco, dovuto alla più bassa temperatura dei gas di scarico.