Broadband and ultrafast mid-IR lasers for high-precision molecular spectroscopy

This thesis reports on the design, development, and characterization of tunable and ultrafast mid-infrared (mid-IR) solid-state lasers, based on Cr-doped chalcogenide crystals and Dy-doped fluoride fibers. Different laser systems emitting in the spectral region from 2.4 to 3 μm have been realized, and are discussed in detail in this thesis. A continuous-wave (CW) Cr2+:CdSe laser emitting at 2.65 μm with 50% slope efficiency, wide tunability of more than 900 nm and output power higher than 1 W was demonstrated. A Kerr-lens mode-locked Cr2+:ZnSe linear laser was implemented, providing 35-fs pulses at 2.4 μm, with a peak power of 30 kW and a pulse energy of 1 nJ. Dy3+:fluoride fiber lasers both in CW and mode-locking operation regimes are demonstrated. Sub-picosecond pulses at 3.1 μm were generated by nonlinear polarization evolution mode-locking in a ring resonator configuration. With different fiber lengths, repetition frequencies up to 60 MHz, pulse durations down to 830 fs were achieved, providing peak power over 4 kW and pulse energy over 4 nJ. Experimental results on optical amplification of the Cr2+:ZnSe fs laser, and supercontinuum generation of mid-IR ultrashort pulses based on the Cr2+:ZnSe laser system were also demonstrated. These novel sources emitting directly in the mid-IR find applications in the field of optical frequency comb synthesis and high-precision spectroscopy in the molecular fingerprint region.

Questo lavoro di tesi discute la progettazione, lo sviluppo e la caratterizzazione di laser a stato solido sintonizzabili e ultraveloci in medio infrarosso (mid-IR), basati su cristalli di calcogenuro drogati con Cr e fibre di fluoruro drogate con Dy. Sono stati realizzati diversi sistemi laser che emettono nella regione spettrale da 2.4 a 3 μm, e sono discussi in dettaglio in questa tesi. Un laser a Cr2+:CdSe ad onda continua (CW) che emette a 2,65 μm con efficienza di pendenza del 50%, ampia tunabilità di oltre 900 nm e potenza di uscita superiore a 1 W è stato dimostrato. Un laser lineare a Cr2+:ZnSe che opera in regime ad aggancio di fase per effetto Kerr è stato implementato, fornendo impulsi di 35 fs a 2,4 μm, con una potenza di picco di 30 kW e un'energia dell'impulso di 1 nJ. I laser a Dy3+:fibra di fluoruro vengono dimostrati sia in regime CW che in regime ad aggancio di fase. Impulsi sub-picosecondi a 3,1 {\textmu}m sono stati generati in regime ad aggancio di fase per evoluzione di polarizzazione nonlineare in un risonatore ad anello. Con diverse lunghezze di fibra, frequenze di ripetizione fino a 60 MHz, sono state raggiunte con una durata di impulso di 830 fs, fornendo una potenza di picco superiore a 4 kW e un'energia dell'impulso superiore a 4 nJ. Risultati sperimentali sull'amplificazione ottica del laser Cr2+:ZnSe fs e generazione di supercontinuo da impulsi ultracorti a medio infrarosso basati sul sistema di laser a Cr2+:ZnSe è stato anche dimostrato. Queste nuove fonti che emettono direttamente nel mid-IR trovano applicazioni nel campo della sintesi del pettine di frequenza ottica e della spettroscopia ad alta precisione nella regione delle impronte molecolari.