An Eulerian-Eulerian approach for the multiscale modeling of fluidized bed reactors

This thesis work proposes an Euler – Euler modeling methodology able to manage the complex fluid dynamics and the catalytic heterogeneous reactivity in gas – solid fluidized bed reactors. The non – reactive Euler – Euler state of art available in the OpenFOAM® framework has been assessed and optimized. Then, the framework has been extended to manage the heterogeneous chemistry by means of hereby developed libraries and classes to obtain the catalyticEulerFoam solver, new branch of the existing catalyticFoam framework . The capabilities and accuracy of the solver have been assessed in several case studies investigating both lab and pilot scale fluidized beds, starting from the fixed bed configuration to validate the framework thanks to the one dimensional model. The fluid dynamic predictions of the solver have been tested investigating different Geldart particle classes and a wide range of inlet gas velocities. In particular, the results have shown a good agreement with literature Euler – Euler simulations and experimental data in terms of pressure drop, bubble shape, bed expansion and temporal – averaged solid volume fraction. Some inaccuracies have been observed for small reactors (15 cm) and big particles (2.5 mm), due to the intrinsic mesh size limitations of the methodology, i.e. the statistical Euler – Euler behavior in each computational cell. Finally, a 3D pilot scale fluidized bed reactor (0.25 m diameter, 1.5 m height, 29.5 kg of catalyst) has proved the capabilities of the solver to manage a higher scale by means of a deep analysis employing the one dimensional Kunii – Levenspiel model, highlighting the flow structures formed along the reactor. The implemented species transport equation has been analyzed by testing first the residence time distribution and then, by adding the heterogeneous chemistry and assessing several 2D and 3D reactors (in the order of 10^8 particles) with different rate-equation kinetic mechanisms, i.e. first order reaction and catalytic partial oxidation of methane. The results have been compared with the one dimensional pseudo – homogeneous model in fixed bed regime and with an ideal CSTR in fluidized bed one. Finally, a methanol-to-olefins fluidized bed (in the order of millions of particles) has been validated in terms of fluid dynamics and species mass fractions with the experimental data available in literature. Starting from the data extracted by the CFD – DEM simulation of small lab scale fluidized systems, already developed in a previous work, the Euler – Euler method implemented in this thesis paves the way for the description of industrial fluidized beds according to the hierarchical approach, successfully applied in literature for fixed bed reactors.

Questo lavoro di Tesi propone una metodologia di modellazione Euleriana – Euleriana in grado di gestire la complessa fluidodinamica e la reattività catalitica eterogenea nei reattori a letto fluido gas – solido. Il codice non reattivo Euleriano – Euleriano disponibile in OpenFOAM® è stato testato e ottimizzato. In seguito, il framework è stato esteso alla chimica eterogenea tramite le librerie e le classi implementate in questo lavoro, costituenti il solver catalyticEulerFoam, nuovo ramo del framework esistente catalyticFoam. Le capacità e accuratezza del solver sono state testate in diversi casi studio investigando letti fluidizzati sia della scala di laboratorio sia pilota, partendo da una configurazione di letto fisso per convalidare il solver grazie ai modelli 1D. La descrizione fluidodinamica del reattore ottenuta tramite il codice sviluppato è stata testata investigando diverse classi Geldart di particelle e un ampio range di velocità del gas in ingresso. Nello specifico, i risultati hanno mostrato un buon accordo con le simulazioni e i dati sperimentali di letteratura in termini di perdite di carico, forma delle bolle, espansione del letto e valori di grado di pieno mediati temporalmente. Alcune incertezze sono state riscontrate per i reattori più piccoli (15 cm) e per le particelle più grosse (2.5 mm) a causa delle limitazioni intrinseche della metodologia riguardanti la dimensione caratteristica delle celle e in ultima analisi il comportamento statistico delle celle Euleriane – Euleriane. Infine, un reattore fluidizzato 3D di scala pilota (0.25 m di diametro, 1.5 m di altezza, 29.5 kg di catalizzatore) è stato utilizzato per provare le capacità del solver nella gestione di reattori di larga scala grazie ad un’analisi dettagliata mediante modello 1D Kunii – Levenspiel. L’equazione del trasporto delle specie implementata in questo lavoro è stata testata mediante test RTD. Inoltre, è stata implementata la chimica eterogenea ed in seguito è stata testata su diversi reattori 2D e 3D (nell’ordine di 10^8 particelle) mediante differenti cinetiche lumped, i.e. reazioni irreversibili del primo ordine e ossidazione parziale catalitica di metano. I risultati sono stati confrontati con un modello pseudo – omogeneo 1D in regime di letto fisso e con il CSTR ideale in regime di letto fluido. Infine, un processo MTO fluidizzato (nell’ordine di milioni di particelle) è stato simulato mediante la metodologia Euleriana – Euleriana sviluppata e i risultati sono stati convalidati in termini di fluidodinamica e distribuzione di prodotti mediante i dati sperimentali disponibili in letteratura. Partendo da dati estratti da simulazioni CFD – DEM su piccola scala di letto fluido di laboratorio, già sviluppato in un lavoro precedente, il modello Euleriano – Euleriano sviluppato in questa tesi apre la strada per la descrizione di reattori fluidi di scala industriale secondo un approccio gerarchico, applicato in letteratura per i letti fissi.