Modelling of ferroelectric thin films for piezoMEMS devices

Piezoelectric microsystems, known also as piezoMEMS, are experiencing an important increase of commercial success. Most of the technological applications of piezoelectricity used nowadays are based on ferroelectric materials. These materials exhibit an high piezoelectric effect which is larger than that of conventional piezoelectric ceramics. Ferroelectric ceramics are used widely as a bulk material, but the favorable scaling of piezoelectricity with miniaturization has led to a growing interest in ferroelectric thin films for microsystem applications. Indeed, piezoelectric thin films are especially useful in those applications that require low power and low noise, high frequency and large output signals. Ferroelectric materials are characterized by the existence of spontaneous polarization and the capability to reorient this polarization. The reorientation process leads to microstructural evolution and adds non-linearity to the overall response. Therefore, the macroscopic non-linear electromechanical behaviour of ferroelectrics is due principally to the polarization evolution in the material. The main purpose of the thesis is to study and model the non-linear effects in ferroelectric thin films that are of paramount importance in the design and optimization of piezoMEMS devices for industrial applications. To understand material properties one of the key issues is to develop a modelling capability to predict the microstructure evolution, the relationship between microstructure and properties, and the impact of microstructural changes on the material response to applied fields. To this goal, a fully coupled electromechanical phase field model with polarization as the order parameter governed by the Ginzburg-Landau equation is presented and implemented in an in-house Finite Element code. The role of defects on microstructural evolution, coercive field strength and shape of hysteresis loops is studied. Compared to the energy barrier for switching in an ideal single crystal, in the presence of defects the overall coercive field strength is significantly reduced towards realistic values as they are found in ferroelectric devices. Also the simulated hysteresis loops show a more realistic shape. A preliminary experimental campaign is conducted to establish the crystallographic properties and the grain structures of a real PZT thin film with thickness 2 um grown on a Pt/TiO2/Si substrate using sol gel deposition method. The crystallographic orientation of the deposited piezoelectric film is detected using XRD method, whereas the grain structure is showed with SEM and TEM techniques. Starting from this experimental evidence a simplified polycrystalline configuration of the film is modelled and the developed simulation tool is applied. The simulated hysteresis loop is compared with that experimentally observed in the real ferroelectric thin film. Finally, a novel numeric approach is investigated. The governing equations of the coupled phase field model are discretized in strong form by means of isogeometric collocation. Several numerical experiments are carried out to test the behavior of the adopted simulation framework. The obtained results are encouraging and propose isogeometric collocation as an inexpensive but very accurate alternative to standard finite element discretizations also for complex coupled problems.

I microsistemi piezoelettrici stanno vivendo un importante successo commerciale. Oggigiorno la maggior parte delle applicazioni tecnologiche che utilizzano la piezoelettricità sono composte da materiali ferroelettrici. Questi materiali esibiscono eccellenti proprietà piezoelettriche che sono tipicamente migliori rispetto ai ceramici piezoelettrici convenzionali. I ceramici ferroelettrici sono ampiamente usati come materiali bulk, ma la possibilità di mantenere ottime prestazioni piezoelettriche riducendo le dimensioni del dispositivo ha portato a un sempre maggior interesse nel mondo dei microsistemi ai film sottili ferroelettrici. Infatti, i film sottili piezoelettrici sono specialmente utili in quelle applicazioni che richiedono poca potenza e poco rumore, ma allo stesso tempo alta frequenza e ampi segnali in uscita. I materiali ferroelettrici sono caratterizzati dall'esistenza di una polarizzazione spontanea e dalla capacità di riorientare questa polarizzazione. Il processo di riorientamento porta a un'evoluzione della microstruttura e a una conseguente non-linearità nella risposta globale del materiale. Si può dire che l'evoluzione della polarizzazione è all'origine del comportamento macroscopico elettromeccanico non-lineare dei materiali ferroelettrici. L'obiettivo principale della tesi è quello di studiare e modellare gli effetti non-lineari nei film sottili ferroelettrici che sono di fondamentale importanza per il design e l'ottimizzazione dei dispositivi MEMS piezoelettirici. Per comprendere le proprietà del materiale, uno dei problemi chiave è sviluppare un modello che sia in grado di predire l'evoluzione della microstruttura, la relazione tra la microstruttura e le proprietà macroscopiche, e l'impatto dei cambiamenti microstrutturali sulla risposta del materiale soggetto a un campo applicato. Per questo scopo, si presenta un modello elettromeccanico di tipo phase field, nel quale la polarizzazione è considerata il parametro d'ordine governato dall'equazione di Ginzburg-Landau. Tale modello è stato implementato in un codice ad elementi finiti. La presenza dei difetti nei materiali ferroelettrici è strettamente connessa alle proprietà macroscopiche del materiale. Il modello phase field viene utilizzato per studiare quindi il ruolo dei difetti sull'evoluzione della microstruttura, sul campo elettrico coercivo e più in generale sulla forma del ciclo di isteresi. Il campo elettrico coercivo in presenza di difetti è ridotto e più simile ai valori realistici che si trovano in dispositivi ferroelettrici rispetto a quello che si ottiene in un singolo cristallo ideale. Anche il ciclo di isteresi mostra un maggior realistico aspetto. Una campagna sperimentale preliminare è condotta per stabilire le proprietà cristallografiche e la struttura dei grani di un film sottile reale di PZT con spessore 2 um depositato con il metodo sol-gel su un substrato di Pt/TiO2/Si. A partire dalle evidenze sperimentali e sfruttando la capacità dello strumento di simulazione, si considera una configurazione semplificata del ferroelettrico per riprodurre il comportamento del film sottile reale. Infine, si è investigato un approccio numerico innovativo. Le equazioni del modello accoppiato phase field sono discretizzate in forma forte per un approccio di collocazione isogeometrica. Diversi esperimenti numerici sono condotti per testare il nuovo modello. I risultati ottenuti sono incoraggianti e pongono la collocazione isogeometrica come una valida alternativa alla classica discretizzazione ad elementi finiti.