Development of ultrafast Mid-IR sources and their applications to high-order harmonic generation spectroscopy

High-order harmonic generation (HHG) is a nonlinear effect occurring upon interaction of intense ultrashort pulses with atomic or solid targets. Harmonic generation in the atomic case has been well established and has formed the basis of attosecond science. The nonlinear process initiated by tunnel ionization and completed by the recombination of the ionized electron with its parent ion encodes needed information regarding the intimate structure of the species under consideration. In this framework, we have developed a technique for the tomographic reconstruction of the Highest Occupied Molecular Orbital of a molecule, in which a laser pulse aligns the molecule in space, and another one generates the harmonic spectra needed for the reconstruction. In this context, we performed experiments for the tomographic reconstruction of the CO2 molecule. In the case of solids, the advent of potential mid-infrared pulses has opened up the experimental investigation of HHG process in semiconductors. In solids, harmonic emission originates from the recollision of electrons with their associated holes, similarly to atomic case, while tunnel ionization is termed as excitation of electron-hole pairs that accelerate within the material. The second part of the thesis aims at providing this insight. An introduction to the basic foundation of HHG in solids along with comparison to the atomic case is discussed. This will be followed by an experimental demonstration of HHG from Diamond and Zinc Selenide crystals.

La generazione di armoniche di ordine elevato (HHG) è un effetto non lineare che si verifica in caso di interazione di impulsi ultracorti con campioni atomici o solidi. La generazione di armoniche nel caso atomico è ben consolidata e costituisce la base della scienza agli attosecondi. Il processo non lineare avviato dalla ionizzazione tunnel e completato dalla ricombinazione dell'elettrone ionizzato con il suo ione parente codifica numerose informazioni sulla struttura interna del campione in esame. In questo contesto, abbiamo sviluppato una tecnica per la ricostruzione dell'orbitale molecolare più esterno di una molecola. La tecnica prevede l'utilizzo di un primo impulso laser che permette di allineare le molecole nello spazio e di un secondo impulso per generare gli spettri di armoniche necessari alla ricostruzione dell'orbitale. In questo contesto, verrano mostrati i risultati ottenuti nella molecola di CO2. Nel caso dei solidi, l'osservazione di armoniche di ordine elevato costituisce uno degli ambiti di frontiera della scienza ultraveloce e agli attosecondi. Lo sviluppo di impulsi intensi a medio infrarosso ha aperto recentemente l'indagine sperimentale del processo HHG nei semiconduttori. Nei solidi, in analogia con il caso atomico, l'emissione di armoniche ha origine dal processo di ricombinazione degli elettroni con le lacune associate. Queste coppie elettrone-lacuna vengono generate a seguito del processo di ionizzazione tunnel, e la loro propagazione prima della ricombinazione produce due correnti indipendenti nelle bande di valenza e conduzione del semiconduttore. La seconda parte di questa tesi mira ad approfondire questo processo. Verranno introdotti i fondamenti che regolano i fenomeni di campo forte a seguito dell'interazione laser-materia in sistemi periodici (materiali semiconduttori) a confronto con il caso atomico. Verranno poi discussi i risultati sperimentali ottenuti in cristalli di seleniuro di diamante e zinco.