Crystal field driven metamagnetic transitions in HoIr2Si2 analyzed by means of X-ray spectroscopy and full atomic multiplet calculations

Lanthanide materials exhibit exotic properties due to the concurrence of atomically localized and collective electronic interactions. A complete theory adequate to properly account for all the experimentally determined features has not been conceived yet. Still, in the framework set by full multiplet atomic theory, starting from a local Ansatz, most of the characteristics regarding rare earth compounds are properly described. The coexistence of anisotropies, set by crystalline environment, and electronic coupling effects between rare earth atoms leads to unconventional magnetic phase diagrams. X-ray absorption and Resonant Inelastic X-ray Scattering data have been collected for HoIr2Si2 sample, with high quality synchrotron light, at beamline ID32 of the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF). A combined analysis of X-ray spectra and magnetic properties reported in literature yielded a complete set of parameters which binds the shape of the ground state 4f wave function of Ho3+ ion in HoIr2Si2. Metamagnetic transitions occurring in HoIr2Si2 can be well described combining crystal electric field model with exchange coupling interactions. The methodologies exploited in this thesis work can be fruitfully applied to the analysis of similar compounds, characterized by intriguing magnetic phase diagrams.

I composti di terre rare sono caratterizzati da diagrammi di fase che sfuggono ai modelli convenzionali della fisica dello stato solido. A causa della simultanea presenza di effetti legati al carattere fortemente localizzato degli orbitali di valenza 4f e della loro ibridizzazione con la banda di conduzione, non è ancora stata formulata una teoria esaustiva per questa classe di materiali. Non di meno, molte delle proprietà dei lantanoidi sono inquadrabili nell’ambito della teoria dei multipletti atomici, nella quale lo schema energetico dei livelli elettronici per lo ione di terra rara è primariamente determinato da interazioni elettrone-elettrone. Secondo questa teoria, la presenza degli atomi circostanti può essere utilmente modellata sostituendo la matrice cristallina con un campo elettrico efficace, nell’applicazione del modello a campo elettrico cristallino. La competizione tra interazioni di campo cristallino e termini elettronici di scambio, tra atomi di terre rare, in diversi siti cristallini, si esprime in diagrammi di fase magnetici non ordinari. Dati di spettroscopia ad assorbimento e a diffusione inelastica risonante di raggi X per il campione HoIr2Si2 sono stati raccolti presso l’installazione Europea di sincrotrone ESRF. Combinando l’analisi di spettri e delle proprietà magnetiche è stato possibile determinare la funzione d’onda dello stato fondamentale per lo ione Ho3+ in HoIr2Si2. Inoltre, le transizioni di fase metamagnetiche in HoIr2Si2 sono state adeguatamente riprodotte con simulazioni basate sulla teoria a multipletto atomico, includendo un campo cristallino efficace e un accoppiamento antiferromagnetico per una coppia di ioni Ho3+. Le metodologie applicate in questo lavoro di tesi potrebbero essere proficuamente estese all’analisi di campioni simili caratterizzati da diagrammi di fase magnetici inusuali.