Numerical modeling of soot formation and evolution in laminar flames with detailed kinetics

An image appearing when the phrase soot is heard is the smoke emitted by an exhaust pipe. The imperfect combustion of hydrocarbon fuels is a source of this harmful pollutant. The industrially controlled combustion of hydrocarbons can provide the carbon black, an industrial product widely used in our everyday life. The surface of these combustion generated particles plays an important role both at its utilization and its harming effect, therefore, it is of interest to possess information on the particle morphology beside its mass or volume. Soot particles were found, at various conditions, to have a fractal-like structure built up from spherical shape building blocks, so-called primary particles. This increased interest in the particle surface and its evolution gives the motivation to extend numerical models to provide related information. Furthermore, as the primary particle size influences the chemical and collisional processes, accounting for this parameter can improve the model predictions. The requirements for numerical models are various depending on the purpose of the simulation. Multidimensional laminar flames, like a laminar coflow diffusion flame, are less complex than flames of industrial combustion systems, however, the soot formation processes are analogous in the two cases, therefore, the investigation of these flames are of interest. In order to obtain a detailed description of the chemical processes, while keeping the computational cost in these flames at an affordable level, using chemical discrete sectional models is a suitable choice. As in their current version, these models do not provide information on the primary particle size distribution (PPSD) their development in this direction is of interest. Guided by the above motivation, a numerical strategy to determine the primary particle size is presented in the context of the chemical sectional models. The proposed strategy is based on solving the transport equation of the primary particle number density for each considered aggregate section. To validate the numerical primary particle size, the comparison to experimental data is required. Due to its numerous advantages, the Time-Resolved Laser-Induced Incandescence (TiRe-LII) technique is a nowadays popular experimental method. However, the comparison of the numerically and the experimentally obtained primary particle size may be loaded with uncertainties introduced by the additional measurements or assumptions required to derive primary particle size from the detected signal. To improve the validation strategy, an additional method to validate the PPSD with TIRE-LII is proposed. This is based on the reconstruction of the temporal evolution of incandescence from the numerical results and its comparison with the measured signal. The effectiveness of this ‘forward’ method is demonstrated a priori by quantifying the errors potentially avoided by the new strategy. The validity of the proposed primary particle tracking model is tested by both the traditional 'inverse' and the 'forward' method on target flames of the International Sooting Flame (ISF) Workshop. In particular a laminar premixed ethylene flame is considered first. Then, two laminar coflow ethylene flames with different dilutions are put under the scope. The sensitivity to the model parameters is explored in both the premixed flame and in the coflow flame with highest ethylene content. To understand the effect of the fuel stream dilution on the primary particle size in the coflow flame, first, the flame-flow interaction and the effect of the dilution on the flame structure is investigated. Then, the correlation between the temperature, the precursor concentrations, the soot volume fraction, and the primary particle diameter is examined. Finally, the formation rates and the residence time along the particle trajectories are studied to understand the effect of dilution on the spatial localization of the biggest particles along the flame.

Un’immagine che appare quando si sente la fuliggine è legata al fumo che emesso da un tubo di scarico. La combustione imperfetta di combustibili idrocarburici è una fonte di questo inquinante nocivo. La combustione industriale di idrocarburi può fornire il nerofumo, un prodotto industriale ampiamente utilizzato nella nostra vita quotidiana. La superficie delle particelle carboniose generate dalla combustione gioca un ruolo importante sia per i loro effetti nocivi sulla salute umana e sull’ambiente, che per i loro eventuali utilizzi industriali. E’ dunque importante avere informazioni sulla morfologia di tali particelle, oltre alla loro caratterizzazione in termini di massa e/o volume. Le particelle carboniose sono caratterizzate da una struttura frattale costituita da blocchi di forma sferica, le cosiddette particelle primarie. Il crescente interesse verso la caratterizzazione della superficie delle particelle e la sua evoluzione ha stimolato nel corso degli ultimi anni la revisione e l’estensione de modelli numerici con l’obiettivo di fornire delle indicazioni o delle stime più accurate di tale importante caratteristica. Inoltre, poiché la dimensione delle particelle primarie influenza i processi chimici e di collisione, l’introduzione diretta di tale grandezza all’interno dei modelli numerici può migliorare le previsioni e le stime offerte dagli stessi. I requisiti per i modelli numerici sono diversi a seconda dello scopo della simulazione. Le fiamme laminari multidimensionali sono meno complesse delle fiamme turbolente tipicamente impiegate nei processi di combustione industriali. Tuttavia, i processi di formazione delle particelle carboniose sono analoghi nei due casi. Di conseguenza, lo studio delle fiamme laminari ha di fatto una rilevanza scientifica significativa. Al fine di ottenere una descrizione dettagliata dei processi chimici, l'uso del metodo delle sezioni discrete per la modellazione delle particelle carboniose appare come una scelta appropriata. Tuttavia, nelle implementazioni attualmente disponibili, tali modelli non forniscono informazioni sulla distribuzione delle particelle primarie (Primary Particle Size Distribution, PPSD), e dunque il loro sviluppo in questa direzione è oggi rilevante e necessario. Guidati dalla motivazione di cui sopra, in questo lavoro di Tesi viene innanzitutto presentata un approccio modellistico per determinare la dimensione delle particelle primarie nel contesto dei modelli alle sezioni discrete. La strategia proposta si basa sulla risoluzione dell'equazione di trasporto della densità del numero di particelle primarie per ogni sezione aggregata considerata. Per convalidare il modello proposto, ovvero la dimensione calcolata delle particelle primarie, è stato necessario il confronto con i dati sperimentali. Grazie ai suoi numerosi vantaggi, la tecnica della Time-Resolved Laser-Induced Incandescence (TiRe-LII) è un metodo sperimentale oggi molto diffuso. Tuttavia, il confronto tra la dimensione delle particelle primarie ottenute sperimentalmente e numericamente può essere influenzato dalle incertezze introdotte dalle misurazioni aggiuntive e/o dalle ipotesi necessarie per ricavare la dimensione delle particelle primarie a partire dal segnale rilevato. Per migliorare la strategia di convalida, si è proposto un approccio innovativo per la convalida della PPSD sulla base di misurazioni TIRE-LII. Tale approccio si basa sulla ricostruzione dell'evoluzione temporale dell'incandescenza a partire dai risultati numerici e sul suo confronto con il segnale misurato. L'efficacia di questo approccio è stata dimostrata a priori quantificando gli errori potenzialmente evitati dalla nuova strategia. La validità del modello proposto per le particelle primarie, sia con il metodo tradizionale che con il metodo innovativo descritto in precedenza, è stata testata sulle fiamme target dell'International Sooting Flame (ISF) Workshop. In particolare, si è considerata prima di tutto una fiamma laminare premiscelata di etilene. Successivamente sono state prese in considerazione due fiamme laminari coflow di etilene con diverse diluizioni. La sensitività del modello ai parametri è stata esplorata sia nella fiamma premiscelata che nella fiamma coflow con il più alto contenuto di etilene. Per capire l'effetto della diluizione del combustibile sulla dimensione delle particelle primarie nella fiamma coflow, si è studiata innanzitutto l'interazione fiamma-campo di moto e l'effetto della diluizione sulla struttura della fiamma. E’ stata quindi esaminata la correlazione tra la temperatura, le concentrazioni dei precursori, la frazione volumetrica di particelle carboniose e il diametro della particella primaria. Infine, sono stati studiati le velocità di formazione e il tempo di permanenza lungo le traiettorie delle particelle per comprendere l'effetto della diluizione sulla localizzazione spaziale delle particelle più grandi lungo la fiamma.