Catalytic partial oxidation of ethanol on Rh coated monoliths : in situ measurements of temperature and concentration profiles

Catalytic partial oxidation (CPO) of ethanol has been investigated on an adiabatic reactor in order to evaluate the potential of this process for the small-scale distributed production of syngas. The experiments were performed on honeycomb monoliths coated with Rh/α-Al2O3 catalyst. In order to understand the behavior of the homogenous and the heterogeneous reactions taking place in the CPO, the gas and the solid phases temperatures were measured to evaluate the temperature profiles along the catalytic monolith. In addition, axial composition profiles are measured by analyzing samples collected in situ using a capillary tube. By comparing the temperature and composition profiles resulting from different feed conditions and for different catalysts with the benchmark profiles obtained by using methane as a reference fuel, a solid understanding of the process and the deactivation of the catalyst is possible. Moreover, Raman spectroscopy and temperature programmed oxidation (TPO) test are used to identify the degradation mechanisms of the catalysts.

Durante questo lavoro di tesi, l’ossidazione parziale catalitica (CPO) di etanolo è stata studiata utilizzando un reattore adiabatico al fine di analizzare le potenzialità di questo processo per la produzione distribuita di gas di sintesi su piccola scala. Le prove sperimentali sono state condotte su monoliti a nido d’ape ricoperti da uno strato catalitico di Rh/α-Al2O3. Per comprendere il comportamento delle reazioni omogenee ed eterogenee che avvengono durante la CPO, sono state effettuate misure di temperatura della fase gassosa e di quella solida, delineando il profilo termico lungo il catalizzatore monolitico. Sono stati inoltre determinati i profili assiali di composizione delle specie presenti in fase gas, analizzando campioni estratti in situ con l’utilizzo di un capillare. Tramite il confronto di profili di temperatura e composizione provenienti da diverse miscele reagenti e differenti catalizzatori con dei profili ottenuti utilizzando il metano come combustibile di riferimento, è stato possibile caratterizzare nel dettaglio il processo di CPO e di disattivazione del catalizzatore. Infine, analisi Raman e prove di ossidazione a temperatura programmata (TPO) sono state svolte allo scopo di identificare il meccanismo di degradazione dello strato catalitico.