Ultrafast photoinduced processes in plasmonic structures coupled to MoS2 nanosheets

One of the most relevant aspects in photonic and photovoltaic devices is related to the amplification of light collection. Losses due to low absorption can be particularly critical in devices based on thin (few hundreds nm-thickness) films which, on the other hand, would allow reduction of production costs. In this contest, a new class of two-dimensional semiconductors based on transition metal dichalcogenides (TMD), like molybdenum disulfide (MoS2), are promising materials as photon absorbing layers in ultrathin photodetectors, but successfully exploitation of their potentialities requires enhancement of light collection. A promising strategy would be the coupling with engineered noble metal nanostrucures supporting localized surface plasmons (LSP). The goal is to exploit not only the radiative decay channel of the LSP, but also the non-radiative LSP decay channel, in which the energy of the plasmon is transferred to the electronic excitations of the metal producing so called hot-electrons. The metal hot-electrons should then, prior to thermalization, be efficiently injected in the semiconducting layer of a hybrid plasmonic/semiconductor device to achieve a new and significantly enhanced photon harvesting. In this thesis, by means of pump-probe spectroscopy, the ultrafast processes on structures composed by gold nanowires deposited on top of few-layer MoS2 nanosheets are studied. Our aim is to understand the de-excitation mechanisms, possible hot-electron injection, charge or energy transfer, which takes place in the fs-ps time scale. Our results would be of great interest for all the large variety of hybrid plasmonic/semiconductor structures.

Uno degli aspetti più rilevanti nei dispositivi fotonici e fotovoltaici é legato alla capacità di incrementare la raccolta di luce. Le perdite dovute a uno scarso assorbimento possono essere particolarmente critiche in quei dispositivi fabbricati con strati sottili di materiale (con spessore di poche centinaia di nm) che, dall’altra parte, consentono la riduzione dei costi di produzione. In questo contesto, una nuova classe di semiconduttori bidimensionali basati su dicalcogenuri dei metalli di transizione (TMD), come ad esempio MoS2, é interessante perché in grado di assorbire fotoni in pochi strati, ma per un utilizzo proficuo é necessario aumentare l’efficienza di raccolta di luce. Una strategia promettente potrebbe essere l’accoppiamento di questi materiali con nanostrutture costituite da metalli nobili fabbricate in modo da supportare plasmoni di superficie localizzati (LSP). L’obiettivo é sfruttare non solo il canale di decadimento radiativo del LSP, ma anche quello non radiativo, in cui l’energia del plasmone é trasferita ai livelli elettronici più alti in energia del metallo con consequente generazione dei cosiddetti elettroni caldi. Conseguentemente, gli elettroni caldi generati nel metallo dovrebbero, prima di termalizzare, essere efficientemente iniettati nell’adiacente strato di materiale semiconduttore del dispositivo ibrido plasmone/semiconduttore così da consentire un nuovo e significativamente più efficace metodo di raccolta della luce. In questo lavoro di tesi vengono studiati i processi ultraveloci su strutture composte da nanofili di oro depositati su pochi strati di MoS2. Il nostro obiettivo é comprendere i meccanismi di diseccitazione, la possibile iniezione di elettroni caldi, nonché il trasferimento di carica ed energia, processi che avvengono nella scala temporale dei ps-fs. Per questo studio si usano tecniche di spettroscopia ultraveloce pump-probe. I risultati così ottenuti sono di grande importanza per tutta una vasta categoria di strutture ibride plasmone/semiconduttore.