Parametric source in the mid-infrared for ultrafast spectroscopy in gases

When intense femtosecond laser pulses interact with atoms and molecules, new frequencies can be generated. These non-linear effects are well described by the classical electromagnetism, indeed using Maxwell equations it is possible to give a complete explanation of the phenomena. In more detail, some non-linear effects allow to obtain shorter pulse duration (femtosecond or attosecond) with respect to the input pulses. These pulses are so-called ultrashort pulses. Moreover, using a proper laser and experimental setup, it is possible to generate a selected wavelength. The choice of the wavelength allows to investigate either the electronic structure of atoms and molecules or the vibrational structure of solids. Before using ultrashort pulses, it might be necessary amplify them. The amplification can be performed by an optical system called optical parametric amplifier (OPA) that exploits non-linear effects to amplify the input signal. Once we obtain the amplified signal, it is necessary to characterize the temporal duration of the pulses. Many techniques allow to retrieve the temporal profile of the pulses. The most common techniques are FROG and SPIDER. The characterization is also performed by a computational simulation. The purpose is to simulate the optical parametric amplification to retrieve the energy and the temporal profile of the pulses. The aim of this thesis is the development and characterization of an OPA, generating ultrashort pulses in the mid-infrared region. These pulses can be used in different way such that ultrafast spectroscopy and high harmonic generation (HHG) in gas and in solids. The choice of building an OPA in the mid-infrared region is due to its outstanding properties like ultrabroad bandwidth, broad tunability, good beam quality and scalable energy. In this thesis work, these ultrashort pulses are used for Four Wave-Mixing experiment and Hyper-Raman spectroscopy in methane.

Quando un impulso laser intenso della durata dei femtosecondi interagisce con atomi e molecole, delle nuove frequenze possono essere generate. Questi effetti non lineari sono descritti dall’elettromagnetismo classico, infatti utilizzando le equazioni di Maxwell è possibile dare una spiegazione completa dei fenomeni. Più nel dettaglio, alcuni effetti non lineari permettono di ottenere impulsi di durata più piccolo (femtosecondi o attosecondi) rispetto agli impulsi iniziali. Questi impulsi sono detti impulsi ultrabrevi. Inoltre, usando una sorgente laser e un setup sperimentale appropriati, è possibile generare una specifica lunghezza d’onda. La scelta della lunghezza d’onda permette di investigare o la struttura elettronica degli atomi e molecole o la struttura vibrazionale dei solidi. Prima di essere usati, è necessario amplificare questi impulsi ultrabrevi. L’amplificazione è svolta da un sistema ottico chiamato amplificatore ottico parametrico (OPA) che sfruttando effetti non lineari, amplifica il segnale. Una volta ottenuto l’impulso amplificato, è necessario conoscere la sua durata temporale. Molte tecniche permettono di ricavare il profilo temporale dell’impulso. Le più comuni sono la tecnica FROG e la tecnica SPIDER. La caratterizzazione è anche svolta da un software. Lo scopo è quello di simulare l’amplificazione ottica parametrica per ricavare l’energia e il profilo temporale degli impulsi. L’obiettivo di questa tesi è lo sviluppo e la caratterizzazione di un amplificatore ottico parametrico, generando impulsi ultrabrevi nella regione del medio infrarosso. Questi impulsi possono essere usati in diversi modi come per esempio per spettroscopia ultraveloce e generazione di armonica di ordine elevato in gas e in solidi. La scelta di sviluppare un OPA nella regione del medio infrarosso è dovuto alle eccezionali proprietà come una larghezza di banda ultra ampia, ampia possibilità di scelta della lunghezza d’onda, buona qualità del fascio ed energie variabili. In questo lavoro di tesi, questi impulsi ultrabrevi sono usati per esperimenti di Four-Wave Mixing e spettroscopia Hyper-Raman in metano.