Mechanistic modeling of fission gas behavior in conventional and advanced nuclear fuel

Modeling the behavior of fission gas is a fundamental step to predict the thermomechanical performance of nuclear fuels under irradiation, given its role in determining the condition of the fuel rods in normal operating conditions and potentially affecting fuel rod operation in reactor under o_-normal and accident conditions. This thesis work deals with the development of Fission Gas Behavior (FGB) models for the analysis of conventional and advanced nuclear fuels, and their application to Fuel Performance Codes (FPCs). The modeling approach I followed in this thesis relies on a physically-based description of the involved phenomena, in order to properly describe the behavior of nuclear fuel in the widest possible range of conditions, allowing also to bridge different modeling scales, i.e., transferring information gathered at atomistic scale on the parameters of the developed models to the continuum mechanics scale, typical of FPCs. Yet, the modeling approach retains a computational burden in line with requirements dictated by the target recipients of this work, i.e., FPCs. I applied this modeling strategy to develop original models for nuclear fuels for conditions in which available models cannot be applied or entail critical limitations. In particular, I tackled (i) the evolution of intra-granular bubbles in UO2, focusing on high temperature transient conditions, in which bubble abnormal growth (coarsening) may be responsible up to about half of the fuel total swelling; (ii) the restructuring encountered in oxide fuels at high local irradiation damage leading to the formation of the high burnup structure (HBS) and the associated, peculiar intra- and intergranular FGB; (iii) the evolution of intra- and inter-granular fission gas bubbles in U3Si2, an enhanced accident tolerant fuel investigated as a possible replacement of conventional UO2 in light water reactors. The developed models constitute a significant step forward with respect to the state-of-the-art, filling gaps in the physical description of nuclear fuels included in current FPCs. I implemented the models into the SCIANTIX code, an open-source software developed at POLIMI, meant to be either a stand-alone code or to be included in FPCs as a module accounting for FGB. I compared each model predictions to available separate-effect experiments, always accompanied with predictions by models included in state-of-the-art FPCs to underline the progress brought by this work. In the case of uranium silicide, since no experimental data are available in power reactor conditions, I performed a thorough sensitivity analysis aimed at identifying the most important parameters considered in the model, thus suggesting priorities for the future efforts on the lower-length scale calculations. Given the promising results from the stand-alone comparisons, I made available the developed models to FPCs, via a direct implementation in the code (e.g., in the BISON FPC) or via a coupling to SCIANTIX (e.g., for the TRANSURANUS FPC).

La corretta modellazione del comportamento dei gas di fissione (CGF) riveste un ruolo fondamentale nell’ambito della analisi termomeccanica della barretta di combustibile nucleare, alla luce dell’influenza che suddetti gas hanno nel determinare lo stato di cimento della barretta in condizioni normali e incidentali. Questo lavoro di tesi ha come obiettivo lo sviluppo di modelli descrittivi del CGF per l’analisi di combustibili nucleari convenzionali e di combustibili di nuova concezione, con il fine di includere tali modelli in codici di performance del combustibile nucleare. L’approccio modellistico seguito in questa tesi fa leva su una descrizione fisica dei meccanismi determinanti il CGF, per poter utilizzare tali modelli nell’analisi di un ampio spettro di condizioni operative, permettendo al contempo l’inclusione di risultati provenienti da differenti scale modellistiche. Ad esempio, l’approccio modellistico seguito permette di combinare parametri fisici ottenuti tramite calcoli atomistici con la meccanica del continuo tipica dei codici di performance, preservando tuttavia un onere computazionale in linea con i requisiti dettati da tali codici. Tale approccio modellistico ha consentito di sviluppare modelli originali per condizioni nelle quali i modelli disponibili allo stato dell’arte presentano forti limitazioni o sono del tutto mancanti. Nello specifico, ho affrontato il problema dell’evoluzione delle bolle intra-granulari nel combustibile ad ossido di uranio, concentrandomi sulla crescita anomala delle stesse in transitori caratterizzati da alte temperature, condizioni in cui tali bolle possono essere responsabili fino alla metà del rigonfiamento gassoso (swelling) del combustibile. In secondo luogo, ho analizzato la ristrutturazione avente luogo nei combustibili ossidi quando si accumula un elevato danno locale da irraggiamento, che dà luogo alla cosiddetta high burnup structure. Tale microstruttura è caratterizzata da un CGF intra- ed inter-granulare totalmente differente da quella di inizio irraggiamento, necessitando di un’analisi a sé. In terzo luogo, ho analizzato il CGF in un combustibile di nuova concezione, il sesquisiliciuro d’uranio, che sta destando interesse nella comunità scientifica come materiale a più elevata resistenza in condizioni incidentali e da essere utilizzato nei reattori ad acqua leggera al posto del convenzionale ossido d’uranio. I modelli fisici rappresentanti i fenomeni sopra elencati sono stati implementati in SCIANTIX, un codice di calcolo open source sviluppato al Politecnico di Milano, concepito come un codice a sé stante o come un modulo all’interno di codici per l’analisi termomeccanica della barretta di combustibile. Le predizioni dei modelli sono state paragonate ai dati sperimentali disponibili in letteratura e ai risultati ottenuti con i modelli dello stato dell’arte, dimostrando la bontà e il progresso rappresentato dai modelli sviluppati in questo lavoro. Alla luce dei promettenti risultati dimostrati tramite la validazione dei modelli sviluppati in questo lavoro di tesi, ho incluso tali modelli all’interno di alcuni codici di performance del combustibile nucleare disponibili nel gruppo di ricerca dove ho svolto il dottorato. L’inclusione è avvenuta tramite un’implementazione diretta nel codice considerato (come è stato fatto per il codice BISON) oppure tramite l’accoppiamento del codice SCIANTIX col codice in questione (come è stato fatto per il codice TRANSURANUS).