Modelling of helium behaviour in oxide nuclear fuels for fuel performance analysis

Understanding intra-granular helium behaviour in nuclear fuel is crucial because, together with xenon and krypton, it can precipitate in intra- and inter-granular bubbles affecting the fuel rod performance in terms of gaseous swelling and gas release. Moreover, considering MOX fuel, the helium production during irradiation and storage is higher compared to traditional fuels, due to the initial enrichment in plutonium. These issues require advanced models and tools to improve the description of helium behaviour in nuclear fuel. This work has a dual purpose: assess the helium production in MOX fuel, in thermal and fast reactor conditions, and assess the intra-granular behaviour of helium in oxide fuel. STURM, a new burn-up module for application in fuel performance codes, has been developed to assess the production of helium and a set of relevant actinides at the level of fuel grain, since their effects have an impact on the microstructure of the material and on the overall performance of the fuel pellet during irradiation. The methodology applied to STURM consists in building look-up tables of one-group effective cross-sections (dependent on burn-up and initial plutonium enrichment) using SERPENT, a Monte Carlo high-fidelity depletion code. The methodology has been tested for three fuel/reactor combinations (MOX/PWR, MOX/SFR, MOX/LBE-FR) and verified by comparing the outcomes of STURM (in terms of helium and actinide concentrations) with the high-fidelity results provided by SERPENT. For benchmark purposes, STURM has been verified also against TUBRNP, the TRANSURANUS burn-up module, to compare both the concentrations and execution time. The methodology presented in this work is flexible and is suitable for the description of any fuel/reactor combination. The results are in line with the state of the art, proving the possibility to include STURM in fuel performance codes. To assess the intra-granular helium behaviour, a new physics-based model that includes the effects of the solubility of this gas has been developed. The model has been implemented in SCIANTIX (a multi-scale, 0D, open source code devoted to fission gas behaviour (FGB), developed at Politecnico di Milano) together with a set of equations that describes the helium parameters inside intra-granular bubbles. The model, designed to describe the overall behavior of helium in nuclear fuel, has been specialized for the description and interpretation of helium release experimental data coming from annealed samples. For benchmark purposes, the TRANSURANUS state-of-the-art model has been implemented in SCIANTIX, and the results compared with the experimental data using the root-mean-square error (RMSE) as validation metric. The presented work represents a step forward in helium behaviour description for fuel performance analysis, paving the way for the validation of the complete model in integral fuel rod conditions, coupling SCIANTIX and TRANSURANUS.

Comprendere il comportamento intra-granulare dell’elio è fondamentale perché, come lo xenon e il kripton, esso può precipitare in bolle intra- e inter-granulari, alterando le prestazioni della barretta di combustibile nucleare in termini di rigonfiamento e rilascio di gas. Inoltre, considerando il combustibile MOX, la produzione di elio durante l'irraggiamento e lo stoccaggio è maggiore rispetto ai combustibili tradizionali, a causa dell'arricchimento iniziale in plutonio. Questi problemi richiedono modelli e strumenti avanzati per migliorare la descrizione del comportamento dell'elio nel combustibile nucleare. Questo lavoro di tesi ha un duplice scopo: valutare la produzione di elio nel combustibile MOX, in condizioni di reattore termico e veloce, e valutare il suo comportamento intra-granulare. Per calcolare l'evoluzione dell'elio e di un insieme rilevante di attinidi durante l'irraggiamento, è stato sviluppato un nuovo modulo di bruciamento, denominato STURM, adatto ad applicazioni nei codici di performance del combustibile. La metodologia applicata in STURM consiste nella codifica di tabelle di sezioni d’urto, dipendenti dal valore di bruciamento e arricchimento iniziale di plutonio, utilizzando SERPENT, un codice Monte Carlo per calcoli neutronici. Il metodo è stato testato in tre combinazioni combustibile/reattore (MOX/PWR, MOX/SFR, MOX/LBE-FR) e verificato confrontando i risultati di STURM (in termini di evoluzione delle concentrazioni di elio e attinidi) con i risultati di riferimento forniti da SERPENT. Inoltre, STURM è stato confrontato con TUBRNP, il modulo di bruciamento implementato nel codice di performance TRANSURANUS, in termini di concentrazioni e tempi di esecuzione. Il metodo presentato in questo lavoro si può adattare per descrivere qualsiasi combinazione combustibile/reattore e i risultati sono paragonabili allo stato dell'arte, dimostrando la possibilità di includere STURM nei codici di performance del combustibile. Per descrivere il comportamento dell'elio intra-granulare, è stato formulato un nuovo modello che include gli effetti della solubilità di questo gas. Il modello è stato implementato in SCIANTIX (un codice multi-scala, 0D, sviluppato al Politecnico di Milano per l'analisi del comportamento dei gas di fissione), insieme alle equazioni che descrivono i parametri dell'elio all'interno delle bolle intra-granulari. Il modello, concepito per descrivere il comportamento complessivo dell'elio nel combustibile nucleare, è stato utilizzato per la descrizione e l'interpretazione dei dati sperimentali sul rilascio di elio provenienti da campioni soggetti ad annealing. A scopo di verifica è stato implementato in SCIANTIX un modello rappresentativo dello stato dell’arte, presente in TRANSURANUS, e i suoi risultati sono stati confrontati con i dati sperimentali. Il lavoro presentato rappresenta un passo avanti nella descrizione dell'elio per l'analisi di performance del combustibile, rendendo possibile accoppiare SCIANTIX e TRANSURANUS per analizzare l'intera barretta di combustibile in condizioni di irraggiamento.