Characterization of a biomolecular source for attosecond pump-probe experiments

Advances in ultrafast optics opened the possibility to experimentally access elementary molecular processes which, previously, could only be described by infering them from the final results of chemical reactions or perturbations. Femtosecond spectroscopies intend to follow real-time ultrafast nuclear dynamics. At a more fundamental level, the timescale relevant for processes at the atomic or molecular level is set by the motion of electrons. After the first experiment in which it was demonstrated the possibility of directly controlling electron localization inside a H2 molecule on an attosecond timescale, the question that naturally arises if it can be extended to more complex molecules. Within this perspective, important efforts have been put into the understanding of a purely electron dynamics called charge migration. The application of attosecond methods to bio-relevant molecules may have tremendous applications in the transport of biological signals or molecular electronics. In this context, I have worked on the characterization of a two-colour XUVNIR pump-probe setup for attosecond spectroscopy. In particular, during this thesis I focused on the design of a molecular source able to generate gas-phase molecules and carry them to the interaction region inside a VMI spectrometer, where a static potential flies photofragments towards a detector where their mass spectrum is acquired. In addition, an upgrade of the beamline has been done to get a control over the stability of the XUV-NIR pulses delay up to a few tens of attoseconds. This work consisted of the following tasks: (i) implementation of the molecular source; (ii) synchronization of the different signals triggering the electronics for the generation of the molecular beam and the mass spectra acquisition; (iii) characterization of the emission of the source and development of a technique to find the temporal overlap between the XUV and NIR pulses. Finally, preliminary mass spectra have been acquired and analyzed, also with the help of a simulation software in order to interpret the data.

I progressi nel campo dell’ottica ultraveloce hanno aperto la possibilità di accedere sperimentalmente a processi molecolari elementari che, in precedenza, potevano solo essere dedotti dal risultato finale di reazioni chimiche o perturbazioni. Lo scopo della spettroscopia a femtosecondi è quello di seguire in tempo reale le dinamiche nucleari ultraveloci. Ad un livello più essenziale, la scala temporale rilevante per processi che avvengono a livello atomico o molecolare è regolata dal movimento degli elettroni. Dopo la prima evidenza sperimentale della possibilità di controllare direttamente, in una molecola di H2, la localizzazione dell’elettrone nella scala degli attosecondi, ci si è chiesto se questa possibilità potesse essere estesa a molecole più complesse. In questa prospettiva, sono stati messi in atto importanti sforzi nella comprensione di una dinamica puramente elettronica chiamata charge migration. L’applicazione di tecniche ad attosecondi a molecole di interesse biologico potrebbe aprire la porta ad importantissime applicazioni nell’ambito del trasporto di segnali biologici o nel campo dell’elettronica molecolare. In questo contesto, ho lavorato alla caratterizzazione di un setup per esperimenti di spettroscopia pump-probe XUV-NIR con risoluzione temporale ad attosecondi. In particolare, durante questa tesi mi sono concentrato sulla progettazione di una sorgente molecolare in grado di generare molecole in fase gassosa e portarle nella regione di interazione all’interno di uno spettrometro VMI, in cui un potenziale statico accelera i fotoframmenti verso un rivelatore dove viene acquisito il loro spettro di massa. Inoltre, mi sono occupato dell’ottimizzazione della linea per ottenere un controllo sulla stabilità del ritardo tra gli impulsi XUV-NIR fino a poche decine di attosecondi. Questo lavoro si è articolato nei seguenti obiettivi: (i) l’implementazione della sorgente molecolare; (ii) la sincronizzazione dei diversi segnali che innescano la generazione del fascio molecolare e l’acquisizione degli spettri di massa; (iii) la caratterizzazione dell’emissione della sorgente molecolare e la ricerca di una tecnica per trovare la sovrapposizione temporale tra gli impulsi XUV e NIR. Infine, sono stati acquisiti spettri di massa preliminari, anche con l’aiuto di un software di simulazione per l’interpretazione dei dati.