Integration of Monte Carlo simulation release models and advection-dispersion transport models for the performance assessment of a radioactive waste repository

The recent crisis linked to the volatility in the oil’s price, the political and social instability of the main oil producers and the scarcity of available resources threaten western countries, and in particular Italy, with the risk of receiving low supplies of fossil fuels in order to meet their needs. Such situation, together with the growing concern for the health of the environment in which we live is changing the Italian attitude towards the nuclear energy production. The realization of a strategic program for the development of the nuclear alternative as a mean of producing energy depends largely on some security problems; among them, the safe confinement of nuclear waste, which is the issue with the largest impact on the public opinion and on the economics of the nuclear energy production cycle. Radioactive wastes are produced in the generation process of electricity by nuclear means and during the employment of radioactive materials in industrial, medical and research applications. The importance in the safe management of these radioactive wastes has always been acknowledged all over the world and numerous experiences are available in this field. Radioactive waste presents itself through several forms and its content can vary within very extensive limits; the radiation released, in addition, is of diverse nature and energy as are the decay processes which characterize the various radionuclides involved. Such differences explain the necessity for nuclear waste management plans based on different design concepts and operation strategies. The management of radioactive waste involves the gathering, selection, treatment and conditioning, temporary storage, transport and disposal of these elements. The basic guidelines adopted in each of these stages is mainly based on the following considerations, in agreement with the security principles issued by the Radioactive Waste Safety Standard (RADWASS) of the International Atomic Energy Agency [2][8][9]: • The individual and collective exposure dose to the population and workers derived from the management of radioactive wastes must be reduced to the lowest level reasonably attainable, taking into consideration the economic and social factors and the impact in future generations. • The possible impact on the environment has to be limited, taking into account, besides the radioactive effects, all other effects which can derive on potentially negative consequences for the preservation of the environment’s quality and for the current and future usage of the land. • The classification of radioactive waste, needed to rationalize the management of heterogeneous elements, has to be in line with the safety objectives linked to their disposal. The containment capacity of wastes from the human and natural environment must be evaluated together with the risk associated with its duration with reference to the radioactive decay processes. In this regard, the present analysis is focused on radioactive wastes defined as low-intermediate level short lived by IAEA standards (LILW-SL, Paragraph 1.1, [2]), which are suitable for disposal in near-surface repositories. This repository design is an economically justified option for the disposal of wastes which contain short-lived radionuclides whose activities will fall below non-significant radiologic levels within a period of a few tens or hundreds of years. Various facilities current operated in several countries all over the world since the 40s contribute to illustrate and confirm that an appropriate selection of a site, design and construction can make the near surface repository an effective economic solution for the safe containment of the LILW-SL. The container’s safety is enhanced by further control devices, either active (monitoring, surveillance, intervention for the restoration of the environment) or passive (control of land usage), which should remain operative for some hundreds of years after the closing of the facility. The experience on radioactive waste disposal gained at international level strengthens the need for different repository design concepts according to the broad variety of radionuclides involved, the risk associated to them and the economics of the facility. The present thesis work provides an overview of the commonly agreed categories of radioactive waste and a possible design of a near-surface repository for radionuclide whose activity concentration and half-life constitute a potential harm to humans for a period of time of the order of ten to hundreds of years [10]. The present thesis work is organized as follows: The first Chapter presents a synthesis of the existing national and international guidelines on nuclear waste classification and the guidelines proposed by the International Agency for the Atomic Energy (IAEA) about the engineered design aspects for a dismantling repository are reported. Then, in order to preliminary define an hypothetical source term for the nuclear wastes repository performance assessment, a synthesis of the Italian radionuclides inventory is reported. Finally, it is supplied a structural description of an hypothetical near-surface repository taking into account the repository conceptual design proposed by ENEA. The second chapter presents an integrated methodology that uses several different models at different scales to study the migration of radionuclides in groundwater in particular are used a stochastic model based on Monte Carlo method [6] and a deterministic model based on the advection-dispersion equation; This is preceded by an introduction to performance assessment and to the advection-dispersion equation. The third chapter focuses initially uncertain parameters in the models and groundwater, it examines the principal and making a sensitivity analysis using a code implemented in FORTRAN90.

Le recenti crisi legate al prezzo del petrolio, le instabilità politiche e sociali dei principali paesi produttori e la limitatezza delle risorse disponibili a fronte delle attuali tecniche di prospezione pongono i paesi occidentali, ed in particolare l’Italia, di fronte al rischio di discontinuità nelle forniture di combustibile fossile. Questa situazione, associata alle crescenti preoccupazioni per la salvaguardia dell’ambiente in cui viviamo, spiega il cambiamento di atteggiamento dell’Italia nei confronti della produzione di energia elettrica per via nucleare. La realizzazione di un programma strategico di sviluppo dell’ “opzione” nucleare per la produzione di energia è tuttavia subordinata alla risoluzione di alcuni problemi di sicurezza, tra i quali il confinamento dei rifiuti nucleari è senz’altro quello di maggior impatto sull’opinione pubblica. I rifiuti radioattivi vengono prodotti nei processi di generazione di potenza elettrica per via nucleare e negli impieghi di materiale radioattivo in applicazioni industriali, mediche e di ricerca. Essi si presentano sotto varie forme ed il loro contenuto di attività può variare entro limiti molto estesi; le radiazioni emesse inoltre sono di natura diversa e di diversa energia, così come diversi sono i tempi di dimezzamento che caratterizzano i processi di decadimento dei radionuclidi. Da tali diversità discende la necessità di una classificazione che permetta una loro gestione differenziata. La gestione dei rifiuti radioattivi ne comprende la raccolta, la cernita, il trattamento e condizionamento, il deposito temporaneo, il trasporto e lo smaltimento. L’ultima operazione è in particolare quella che tutt’oggi desta maggiori preoccupazioni. L’importanza della gestione sicura dei rifiuti nucleari è infatti da sempre riconosciuta in tutto il mondo e numerose esperienze esistono in questo campo. La capacità di confinamento del rifiuto dall’ambiente umano e naturale deve essere commisurata al rischio ad esso associato ed alla sua longevità rispetto al decadimento nucleare. Il presente studio è focalizzato sui quei rifiuti radioattivi che, per le loro caratteristiche di concentrazioni ed attività, sono adatti allo smaltimento in un deposito ingegneristico superficiale, tuttavia grazie alla flessibilità dei metodi sviluppati, la valenza del lavoro assume carattere del tutto generale. Un deposito ingegneristico superficiale costituisce un’opzione percorribile per rifiuti a bassa-media attività, contenenti cioè radionuclidi a vita breve, destinati a decadere a livelli radiologici insignificanti entro un periodo di poche decine o centinaia di anni e minime concentrazioni di radionuclidi a vita lunga. Le esperienze esistenti in numerosi paesi a partire dagli anni ’40, contribuiscono a confermare le opportune scelte di locazione, progetto e costruzione che rendono il deposito superficiale una soluzione economicamente efficace per il confinamento sicuro di questo tipo di rifiuti. La funzione principale di contenimento del materiale radioattivo viene svolta dalle barriere ingegneristiche di cui il deposito superficiale è costituito. L’affidabilità di contenimento della singola barriera viene garantita da un processo di caratterizzazione e qualificazione dei materiali utilizzati e della loro installazione. L’insieme delle singole barriere costituisce un sistema a più componenti in logica di ridondanza: le disposizione in serie delle barriere garantisce infatti una continua linea di contenimento del rifiuto radioattivo nel caso di indebolimento o rottura della barriera precedente. La sicurezza del deposito è rafforzata inoltre da controlli istituzionali, sia attivi (monitoraggio, sorveglianza, interventi di ripristino ambientale) che passivi (controllo dell’utilizzo del terreno), operativi per alcune centinaia di anni dopo la chiusura del deposito. La valutazione di sicurezza di un deposito di rifiuti radioattivi si basa su un approccio multidisciplinare alla definizione del sistema di contenimento ed alla sua analisi sistematica per investigare gli effetti di eventi e processi che ne influenzano il comportamento. La descrizione del sistema di contenimento richiede informazioni sulle caratteristiche dei rifiuti, sul progetto di deposito e le proprietà del sito ospitante, e costituisce la base per lo sviluppo del modello concettuale del deposito, degli scenari di sua evoluzione e della valutazione quantitativa del possibile rilascio e migrazione dei radionuclidi. L’analisi di sicurezza del deposito viene svolta mediante l’individuazione e caratterizzazione degli scenari che possono determinare, in tutte le fasi di vita del deposito ed in condizioni sia normali che più propriamente incidentali, la potenziale diffusione della radioattività all’esterno del deposito ed essere causa di potenziale esposizione per il pubblico e l’ambiente. Dopo la chiusura del sito, il principale problema di sicurezza è legato all’eventualità di esposizione umana alle radiazioni e danni all’ambiente su tempi lunghi, ad esempio a causa di un graduale rilascio dei radionuclidi nelle acque di falda con successiva loro migrazione alla biosfera. Nel lungo termine infatti, i soli agenti esterni capaci di causare una dispersione della radioattività sono l’acqua e le azioni dell’uomo. Dato che molteplici sono gli elementi fondamentali che entrano nella valutazione delle prestazioni di un deposito superficiale, si rende necessaria una loro integrazione razionale in una procedura sistematica di analisi di sistema, fatta di sottomodelli che descrivono quantitativamente gli scenari ed i processi che possono compromettere l’integrità ed efficienza di contenimento dell’impianto di smaltimento. L’analisi del sistema che ne deriva deve necessariamente tenere in debito conto le incertezze associate alla stocasticità degli eventi e fenomeni in gioco (incertezza aleatoria) ed alla loro non completa conoscenza che si traduce in una non perfetta (deterministica) descrizione modellistica e determinazione dei valori dei parametri di modello (incertezza epistemica). La valutazione di sicurezza del deposito riveste un ruolo fondamentale nel processo di approvazione della sua costruzione ed operazione, nel fornire la ragionevole garanzia che il deposito offrirà un sufficiente livello di sicurezza rispetto ai possibili rilasci di radionuclidi e percorsi di esposizione umana ed ambientale. In altre parole, l’accettabilità tecnica del progetto di deposito, che dipende dall’inventario dei rifiuti radioattivi, dalle caratteristiche delle barriere ingegneristiche e dall’adeguatezza del sito ospitante, va valutata sulla base dei risultati di un’analisi di sicurezza volta a fornire ragionevole garanzia che il deposito soddisfi gli obiettivi di progetto, gli standard di prestazione e le norme di legge [2]. In generale, la valutazione deve rispondere alle seguenti domande [3][4][5]: • Quali eventi possono verificarsi e quali scenari possono configurarsi durante la vita del deposito? • Con che probabilità avvengono? • Quali sono le conseguenze? Poiché l’analisi in risposta alle suddette domande è necessariamente fondata sulla modellazione del sistema per la predizione del suo comportamento futuro, occorre verificarne il grado di errore rispondendo alla domanda: • Qual è il grado di incertezza (o dualmente di confidenza) nelle risposte alle prime tre domande? Dal punto di vista operativo, la specializzazione della struttura metodologica al caso di un deposito ingegneristico di superficie per i rifiuti di bassa e media attività porta al seguente approccio generale [3][4][6]: • Il punto di partenza è dato dal progetto iniziale del deposito e dalla descrizione dettagliata del sito nel quale esso dovrebbe sorgere. • Successivamente deve essere valutato l’inventario radioattivo, cioè la quantità, la tipologia, l’attività, la forma fisico-chimica dei rifiuti radioattivi che il deposito deve contenere. • Contemporaneamente devono essere stabiliti:  lo scenario evolutivo nominale del deposito, e cioè la durata e le modalità della sua gestione supervisionata prima che l’attività di controllo cessi quando esso non rappresenta più un pericolo per il gruppo critico;  gli scenari incidentali o di intrusione umana. • A questo punto è necessario procedere alla modellazione dei processi di migrazione dei radionuclidi attraverso le barriere ingegneristiche, al fine di determinare le possibili conseguenze degli scenari incidentali:  innanzitutto devono essere sviluppati modelli stocastici di infiltrazione e di degrado o cedimento di tali barriere per la stima delle probabilità (o dei ratei) e delle intensità dei rilasci di contaminante radioattivo;  sulla base dei risultati dell’attività precedente, è possibile individuare quei particolari radionuclidi che, per le loro caratteristiche fisico-chimiche e nucleari, sono in grado di migrare dal deposito e costituiscono un potenziale pericolo per il gruppo critico;  infine, devono essere individuati i principali processi fisico-chimici che determinano il trasporto dei contaminanti attraverso le strutture del deposito e conseguentemente devono essere sviluppati i modelli (analitici, numerici, stocastici, ecc.) attraverso i quali sia possibile stimare i ratei di fuoriuscita dei radionuclidi dal deposito stesso. • Dopo aver attraversato le barriere ingegneristiche (near-field), i radionuclidi migrano nell’ambiente naturale nel quale il deposito è costruito (far-field). L’ambiente naturale in cui collocare un deposito di rifiuti radioattivi viene scelto in partenza con caratteristiche favorevoli rispetto alla protezione da possibili scenari incidentali (ad esempio i sismi) e all’ostacolo della migrazione di radionuclidi (ad esempio, per le proprietà dei mezzi in cui tale migrazione deve aver luogo). Queste funzioni di protezione legate all’ambiente del sito di deposito non vengono tipicamente conteggiate per la valutazione di sicurezza del deposito, il quale deve garantire la funzione di contenimento grazie alle sole barriere ingegneristiche. Ovviamente questo non dispensa dal dover valutare la migrazione dei radionuclidi nel far-field. In generale, l’analisi del trasporto dei radionuclidi nel far-field procede in maniera analoga a quella del near-field. Le differenze risiedono nelle condizioni al contorno, cioè le geometrie e i materiali coinvolti. Il termine di sorgente è dato dalle stime di rilascio attraverso le barriere ingegneristiche. Analogamente all’analisi near-field, nella quale sono studiati i modelli di degrado e di incidente delle barriere ed i possibili processi di trasporto al fine di individuare i “percorsi” di fuga del contaminante, così nel far-field sono evidenziate le possibili vie di migrazione, ad esempio il percorso dell’acqua che porta alla contaminazione della falda acquifera, il percorso dell’aria che porta alla contaminazione dell’atmosfera, ecc… • Ai percorsi di trasporto della contaminazione devono poi essere associati i possibili scenari di utilizzazione dell’ambiente nel quale è collocato il deposito da parte della popolazione umana: sfruttamento delle acque di falda, di quelle di superficie, del suolo, del sottosuolo o dell’aria e della catena alimentare. • L’approccio descritto permette a questo punto di utilizzare le informazioni individuate nei passi precedenti per stimare il valore atteso della dose rilasciata al gruppo critico. • Qualora i requisiti minimi di sicurezza specificati per legge non fossero garantiti, è necessario tornare al punto iniziale della procedura per apportare migliorie al progetto del deposito sulle base delle criticità emerse dall’analisi. Tra i passi della procedura generale precedentemente descritta, la modellazione dei processi di migrazione di contaminanti, oggetto di questa tesi, riveste un ruolo di primaria importanza nella comprensione del comportamento del deposito e della sua interazione con l’ambiente naturale. Il livello adeguato di complessità dei modelli impiegati dipende dagli obiettivi dell’analisi e va considerato attentamente, in vista del fatto che non è detto che i più sofisticati e dettagliati modelli siano necessariamente più adeguati al raggiungimento degli obiettivi. Tipicamente i modelli per il trasporto di contaminante radioattivo si basano su una suddivisione in compartimenti dello spazio di migrazione: uno o più modelli locali sono utilizzati per stimare i ratei (o le probabilità) di ingresso e uscita da ogni singolo compartimento, tenendo in considerazione le proprietà locali o microscopiche del sottosistema; tali informazioni sono successivamente integrate da un altro modello deterministico che permette la rappresentazione del comportamento dinamico del sistema su scala globale nella falda acquifera. Inoltre, data la complessità dei processi che devono essere modellati e le notevoli incertezze associate, appare più conveniente effettuare l’analisi della migrazione dei radionuclidi in uno schema di simulazione in cui i modelli dei singoli processi dei singoli componenti del deposito e della falda acquifera vengono ripetutamente risolti per diversi valori dei parametri incerti (incertezza epistemica) e per tener conto delle aleatorietà degli scenari (incertezze aleatorie) effettuandone un’analisi di sensitività. In accordo con la logica presentata, il lavoro è stato svolto come segue. Una prima fase associata allo studio è consistita in una sintesi sistematica delle informazioni già esistenti a livello nazionale ed internazionale sui rifiuti e sui depositi preposti al loro contenimento. In sintesi, dall’analisi dell’inventario di materiale radioattivo emerge che in termini volumetrici il problema dello smaltimento dei rifiuti radioattivi attualmente esistenti non appare rilevante; tuttavia, vi sono elementi di complessità non trascurabile legati alla gamma altamente diversificata di rifiuti caratterizzati da stadi di trattamento e condizionamento molto differenti. Inoltre, lo smantellamento delle centrali nucleari aggiungerà nei prossimi anni elevati volumi di rifiuti radioattivi di bassa e media attività all’inventario nazionale. Pertanto, la costruzione di un deposito nazionale centralizzato per lo smaltimento definitivo, e l’adeguamento delle necessarie normative, appaiono attività inderogabili per la gestione in sicurezza dei rifiuti radioattivi di bassa e media attività. Quindi, una descrizione delle normative per la classificazione dei rifiuti radioattivi viene presentata nel capitolo 1, riportando le linee guida proposte dall’Agenzia Internazionale per l’Energia Atomica (IAEA) in relazione agli aspetti di progettazione ingegneristica dei depositi di smaltimento. Tali linee guida, in gran parte recepite in Italia attraverso la classificazione dei rifiuti in tre categorie contenuta nella Guida Tecnica 26 [1], costituiscono indicazioni generali di classificazione che vanno recepite dagli enti regolatori degli Stati membri nella forma opportuna, al fine di indirizzare le strategie di smaltimento verso soluzioni adeguate. Inoltre, per definire in via preliminare un termine di sorgente che potrà eventualmente fungere da riferimento per l’analisi delle prestazioni di sicurezza di un deposito di rifiuti radioattivi, è riportata una sintesi dell’inventario di radionuclidi presenti in Italia, secondo i dati attualmente disponibili. Infine è fornita una descrizione strutturale di un ipotetico impianto ingegneristico superficiale per lo smaltimento di manufatti a bassa e media attività prendendo come esempio il concetto di deposito che fu oggetto di studio da parte dell’ENEA (1997) [7]. Nel capitolo 2 viene proposta la struttura metodologica di una performance assessment per un deposito di rifiuti radioattivi in presenza di incertezze aleatorie ed epistemiche. Un ruolo molto importante all’interno di essa, è giocato dall’analisi della migrazione dei radionuclidi attraverso le barriere ingegneristiche a causa del moto di infiltrazione di acqua all’interno del deposito. Data la complessità nella modellazione dei processi coinvolti a causa delle differenti scale alle quali essi avvengono (decadimento radioattivo, reazioni chimiche, porosità delle barriere, geometrie complesse, eterogeneità del dominio), e i possibili effetti dovuti alla presenza nel deposito di più fusti contenenti rifiuti radioattivi (rilascio di radionuclidi da differenti fusti nello stesso flusso di falda, fenomeni non-lineari), l’estensione alla scala di intero deposito dei codici dettagliati del trasporto di flusso e di massa tipicamente utilizzati a scale locali, comporterebbe elevati costi computazionali. Per questo motivo, si presenta un modello a compartimenti per l’analisi a scala di intero deposito della migrazione dei radionuclidi attraverso le barriere ingegneristiche che lo costituiscono, tenendo conto delle incertezze che ne influenzano il processo. In tale contesto, il deposito è stato dunque schematizzato in compartimenti mediante una matrice bi-dimensionale, e la migrazione dei radionuclidi è stata simulata sulla base di ratei di transizione tra i vari compartimenti applicando il metodo di simulazione Monte Carlo [36]. L’utilizzo di modelli di dettaglio che tengano conto di tutti i processi che influenzano la migrazione dei radionuclidi a scala del singolo componente è necessario per ottenere risultati precisi e veritieri, dall’altro però, la loro estensione all’intero deposito indurrebbe costi computazionali elevati. Per questo si rende necessaria una metodologia logica e strutturata che permetta l’integrazione di più modelli a differenti scale di dettaglio. Tale metodologia è presentata nel secondo capitolo, dove i codici MODFLOW e MT3DMS, sono stati usati per calcolare il flusso ed il trasporto dei radionuclidi nel terreno emessi da una sorgente la cui concentrazione è stata calcolata con una simulazione Monte Carlo. Come tutti i problemi di modellazione, anche quello presentato in questo lavoro è soggetto ad un certo grado di incertezza, per questo nel terzo capitolo si sono analizzati i parametri incerti del modello e della falda acquifera, si sono evidenziati quelli più importanti e si è effettuata un’analisi di sensitività su di essi programmando un codice FORTRAN 90. Il presente studio si è quindi posto come obiettivo quello di inquadrare il problema della performance assessment per un deposito di rifiuti radioattivi. Lo scopo principale del seguente lavoro di tesi è quello di presentare una metodologia integrata per lo studio dell’impatto sull’ambiente circostante, di un deposito superficiale; questo comprende inizialmente l’analisi dei rilasci di radionuclidi dal deposito stesso, ciò è stato effettuato grazie ad una simulazione Monte Carlo che tiene conto degli aspetti strutturali delle barriere ingegneristiche del deposito, successivamente si è integrato questo modello con un codice deterministico atto a calcolare il trasporto dei radionuclidi nella falda acquifera. Per rendere più solida l’analisi è d’obbligo effettuare un’analisi di sensitività sui parametri incerti, in modo tale da effettuare analisi più accurate sui quei parametri che risultano influenzare maggiormente la diffusione dei radionuclidi nel sottosuolo.