Chemical vapor infiltration (CVI) : numerical modeling of lab-scale and full-scale reactors

Chemical vapor infiltration (CVI) is a widespread process used to produce carbon-carbon composite materials, such as disk brakes for airplanes or racing vehicles. It is characterized by homogeneous gas phase reactions (namely pyrolysis) and heterogeneous surface reactions (deposition of carbon). These reactions occur at a large range of spatial and temporal scales. The pyrolysis reactions occur rapidly (on the order of ms) in the gas phase and the hydrocarbon molecules diffuse into the porous carbon fiber substrate where the much slower heterogeneous deposition (on the order of tens of hours) reactions occur. In order to properly model this process, partial decoupling of the system is required. The disparate time scales allow the gas and solid phases to be decoupled and solved sequentially. Pyrolysis occurs much more rapidly than deposition (i.e. than the heterogeneous reactions) and so the gas phase can be approximated at pseudo-steady state with respect to the solid phase. The gas phase is therefore modeled first via the solution of the conservation equations of mass, momentum, species, and energy with an appropriate CFD model. The gas phase is characterized by a non-linear, stiff system of equations which must be solved via an operator splitting (OS) approach. The steady-state solution, which neglected the heterogeneous reactions, provides the necessary boundary conditions to solve the evolution of the solid phase. The surface deposition and densification reactions are then solved utilizing the boundary conditions provided by the gas phase CFD via a fully-coupled approach. The first portion of this work focused on the design and modeling of a lab-scale CVI reactor, which is to be operated using rapid CVI (r-CVI) conditions. r-CVI uses higher temperature and pressure (around 1450 K and 15 kPa) than standard CVI in order to increase the rate of deposition, thereby reducing the processing time. Both the CFD and CVI simulations included baseline simulations and sensitivity analysis simulations in order to determine the effect and importance of different operating parameters and substrate characteristics. Both the design and methodology produced promising results for the lab-scale reactor, indicating that is it capable of producing an appropriately dense preform using both r-CVI and standard CVI conditions. In the second portion of this work a proof of concept study was performed for an industrial reactor in order to verify the methodology that was developed. Particular attention was given to the role of temperature, as previous works and the simulations performed for the lab-scale reactor identified it as the most important parameter for both CFD and CVI. Therefore, the only sensitivity analysis that was performed for the industrial reactor concerned the role of temperature. The study confirmed the applicability of the methodology to describe a complex, 3D industrial reactor. Further study will be performed to assess the true capability of the current reactor design.

La Chemical Vapor Infiltration (CVI) è un processo molto diffuso per produrre i materiali compositi carbonio-carbonio, come i freni per gli aereomobili o per le macchine da corsa. Si tratta di un processo da reazioni omogenee nella fase gassosa (ossia pirolisi) e da reazioni eterogenee gas/solido. Queste reazioni avvengono su un ampio range di scale temporali e spaziali. Le reazioni di pirolisi avvengono molto rapidamente (nell' ordine dei ms) nella fase gassosa e le molecole di idrocarburi diffondono nel substrato poroso in fibra di carbonio dove avvengono le reazioni di deposizione eterogenea (più lente, nell'ordine della decine di ore). Per poter modellare adeguatamente tale processo è necessario introdurre delle semplificazioni e in particolare ricorrere ad un parziale disaccoppiamento dei fenomeni in gioco. Le diverse scale temporali in gioco consentono di disaccoppiare la fase gassosa da quella solida in modo da risolverle sequenzialmente. La pirolisi avviene molto più rapidamente del processo di deposizione (cioè delle reazioni eterogenee), perciò la fase gassosa può essere considerata in uno stato pseudo-stazionario rispetto alla fase solida. Quindi la fase gassosa viene prima modellata attraverso la risoluzione delle equazioni di conservazione di massa, quantità di moto, energia e specie, attraverso un opportuno codice di calcolo CFD. A causa della stiffness e della elevata non linearità di tale sistema di equazioni si ricorre ad un approccio basato sulla tecnica dell'operator-splitting (OS). La soluzione stazionaria così ottenuta, che non ha tenuto conto delle reazioni eterogenee, fornisce le condizioni al contorno per risolvere l'evoluzione della fase solida. Le reazioni di deposizione superficiale e di densificazione sono quindi risolte usando le condizioni al contorno fornite dalla CFD della fase gassosa mediante un approcio fully-coupled. Nella prima fase di questo lavoro di tesi l'attenzione è stata focalizzata sulla progettazione e la modellazione di un reattore CVI su scala di laboratorio, operante in condizioni rapid CVI (r-CVI). In confronto al processo standard CVI, che avviene a alta temperatura e bassa pressione, la rapid CVI avviene ad alta temperatura e alta pressione con lo scopo di aumentare la velocità del processo di deposizione. Sia nel caso della modellazione CFD che nella modellazione del processo di densificazione, sono state effettuate delle analisi di sensitività per stimare l'effetto e l'importanza delle diverse condizioni operative (principalmente pressione e temperatura) e delle caratteristiche del substrato. Sia la progettazione che la metodologia hanno prodotto risultati promettenti per il reattore su scala di laboratorio, indicando che è in grado di produrre un disco sufficientemente denso utilizzando sia le condizioni r-CVI che standard CVI. Nella seconda fase della tesi è stato effettuato uno studio proof of concept per un reattore industriale, al fine di verificare l'applicabilità della metodologia di calcolo proposta. In particolare, l'attenzione è stata focalizzata su una analisi di sensitività alla temperatura, dal momento che, sulla base di lavori precedenti e delle simulazioni condotte sul reattore alla scala di laboratorio, questa è risultata essere il parametro con maggiore impatto. Lo studio ha confermato la possibilità di applicare la metodologia di calcolo proposta anche su reattori di scala industriale, caratterizzati da geometrie 3D complesse. Saranno effettuati futuri studi per valutare le reali capacità dell'attuale progettazione del reattore.