Strong field-electron-XUV interaction simulator : study of ensemble effects in attosecond streaking spectroscopy

The time scale of electron dynamics in atoms, molecules, and solids occurs in the attosecond domain (1 as=10^-18 s). Careful optimization of the attosecond techniques and tools are paving the way for the control of these dynamics with potential benefits on many research and industrial fields. In this thesis work, I have developed a code for the simulation of streaking photo-electron spectroscopy, which is one of the fundamental techniques used by researchers to investigate electron-dynamics. In particular, streaking traces can be used to retrieve information on both the pulses (temporal characterization) and the sample (photoemission delays) by means of retrieval algorithms. This technique exploits the interaction between an eXtreme Ultra Violet (XUV) attosecond pulse, and a delayed femtosecond (1 fs=10^-15 s) InfraRed (IR) pulse, with an atomic/molecular sample. Most codes for simulating and reconstructing streaking traces work under the hypothesis of flat spatial profiles of the IR and XUV fields. Although this assumption is correct for a single atom interaction or small XUV focus with respect to the IR, an experimental trace records the emitted photo-electrons from an ensemble of atoms/molecules and non-flat profiled fields, which are often comparable in size. These are non-idealities that must be taken into account when discussing the feasibility and the time resolution limits of the technique. Thus, the objectives of this work are: 1) The development of a programme to simulate simple atomic photo-electron traces, with simulation software adding a spatial ensemble averaging for different IR-XUV radial profiles. 2) To test the robustness of a well-corroborated field reconstruction algorithm named extended Ptychographic Iterative Engine (ePIE) against these ensemble effects, and to report the reconstruction accuracy. This thesis work is organized as follows: In the first chapter, I will introduce the state of the art regarding attosecond photo-electron spectroscopy, focusing on the reconstruction algorithm ePIE. In the second chapter, the theoretical background of photo-electron two-color (XUV and IR) interaction will be presented in great detail, exploiting a propagators formalism. In the third chapter, the Matlab programme SFEXIS will be presented as a simple tool to study two-color interaction phenomena. In the fourth chapter, the study of ensemble effects and robustness of ePIE is performed. It will be shown that, even in the worst-case scenario, where the ensemble effects generate a difference in the real photo-electron trace up to the 60% with respect the ideal flat-field case, ePIE is robust with a relative error on the reconstructed fields that do not overcome 4%.

Le tipica scala temporale dei processi elettronici in atomi, molecole e solidi appartiene al dominio degli attosecondi (1 as=10^-18 s). Perfezionare le tecniche di misura ad attosecondi potrà consentire, nel futuro, di controllare queste dinamiche con importanti conseguenze in diversi ambiti di ricerca fondamentale e industriale. In questo lavoro di tesi, ho sviluppato un codice Matlab per la simulazione di tracce di foto-elettroni, generate dall'interazione tra impulsi ad attosecondi ultravioletti e un intenso impulso infrarosso a femtosecondi (1 fs=10^-15 s) con un campione atomico/molecolare. La traccia ottenuta, detta "streaking", appartiene alle principali tecniche usate per indagare processi ultra-veloci e risalire alle informazioni sui campi che l'hanno generata. La maggior parte dei lavori in letteratura assume profili spaziali dei campi piatti, tale approssimazione, valida nel caso di interazione con un singolo atomo/molecola, risulta non corretta negli esperimenti i cui foto-elettroni sono generati dall'interazione con un getto atomico/molecolare. Questa non idealità deve, dunque, essere studiata per comprendere l'impatto di questi effetti sui limiti di risoluzione della tecnica e, in particolare, sulle capacità di ricostruzione dei campi da una traccia sperimentale. Gli obbiettivi di questa tesi sono pertanto: 1) Simulare tracce di streaking generate dall'interazione tra atomi e impulsi ultra-brevi, aggiungendo semplici effetti di insieme. 2) Testare la robustezza di un ben-noto algoritmo di ricostruzione dei campi, chiamato extended Ptychographic Iterative Engine (ePIE), contro questi effetti di insieme. La tesi è organizzata come segue: Nel primo capitolo, lo stato dell'arte sulle tecniche di spettroscopia di foto-elettroni ad attosecondi e l'algoritmo di ricostruzione ePIE verranno presentati. Nel secondo capitolo, il contesto teorico di interazione di campo forte verrà trattata nel dettaglio, sfruttando il formalismo quantistico dei propagatori. Nel terzo capitolo, il codice sviluppato in Matlab verrà introdotto come semplice strumento di studio dei fenomeni di interazione forte. Nel quarto capitolo, lo studio degli effetti di volume e della robustezza di ePIE verranno discussi. Come risultato si mostrerà che ePIE è relativamente robusto agli effetti di insieme e che è in grado nel peggior scenario, in cui le variazioni della traccia rispetto al caso ideale raggiungono il 60%, di ricostruire gli impulsi con un errore che non supera il 4%.