Modelling and assessment of the release of gaseous and volatile fission products from oxide fuel

The subject of the present work concerns the modelling and assessment of radioactive gaseous and volatile Fission Products (FPs). These are of primary importance in radiological risk analysis and licensing process of a Nuclear Power Plant (NPP). The state-of-the-art methodology available to evaluate the source term, that is the amount of radioactive material which can leakage from the reactor containment, is the American Nuclear Society (ANS) Method for Calculating the Fractional Release of Volatile Fission Products from Oxide Fuel, ANS 5.4. If coupled with isotopic yields, it provides the gap activity, namely the inventory of radioactive gaseous and volatile FPs that are released from the fuel rod if the cladding is breached. The output of ANS 5.4 is the fractional release of radioactive isotopes from the fuel. The ANS 5.4 predictions for fractional release, with respect to the validation database, are higher of at least one order of magnitude, as a consequence of the basic assumptions of the model. ANS 5.4 methodology has been developed for stationary conditions of the reactor. Therefore, it should not be applied to accidents which involve abrupt temperature variations. In this work, the stationary hypothesis of the reactor has been circumvented by developing a spectral solver for an improved intra-granular diffusion-decay problem, able to describe transient conditions. The spectral solver has been integrated in the 0D meso-scale code SCIANTIX and verified via Method of Manufacture Solutions (MMS), a technique for testing the consistency of numerical algorithms. This step is fundamental in Verification and Validation (V&V) framework. At inter-granular level, bubble interconnection and subsequent release is described in ANS 5.4 through an empirical correlation, the Vitanza threshold, function of fuel burnup and temperature. The replacement of the Vitanza threshold with a physics-based model constitutes a substantial improvement for inter-granular description. Such a model has been integrated in the spectral solver in order to consider inter-granular bubble growth, coalescence, interconnection and release, through a set of evolutionary equations. The complete spectral solver for intra- and inter-granular description has been implemented in SCIANTIX. A validation of the model has been carried out against fractional release measurements obtained during VERCORS tests, a set of out-of-pile experiments representative of transient Loss Of Coolant Accident (LOCA) conditions. The results obtained confirm that the improved model is able to predict the global fractional releases of gaseous and volatile FPs during accident conditions. In addiction, the model is able to provide a conservative description of the release kinetics throughout the transient phase.

Il comportamento dei prodotti di fissione gassosi e volatili è di importanza cruciale nella valutazione della radioattività potenzialmente emessa da un impianto nucleare di potenza. Attualmente è possibile valutare il termine di sorgente, cioè la quantità di radioattività interna ad un reattore che potentialmente ne può fuoriuscire, grazie alla metodologia ANS 5.4. Questa, se accoppiata ai rendimenti isotopici di fissione, permette di calcolare l'attività di gap, cioè l'inventario di isotopi radioattivi che si accumulano nell'intercapedine della barra di combustibile e che in presenza di fratture possono contaminare il fluido termovettore. ANS 5.4 viene usato per calcolare il rilascio frazionario degli isotopi radioattivi di interesse radiologico dal combustibile nucleare. Vale a dire quelli gassosi e volatili, con emivita sufficientemente breve (minore di un anno). Le predizioni dei rilasci frazionari della metodologia ANS 5.4 sono spesso conservative. Rispetto database di validazione, il modello sovrastima le misure di almeno un'ordine di grandezza, conseguentemente alle ipotesi presenti nel modello. La metodologia ANS 5.4 è stata sviluppata per reattori in condizioni stazionarie. Per questo motivo non dovrebbe essere applicata a condizioni incidentali che coinvologono variazioni improvvise di temperatura. In questo lavoro la descrizione intra-granulare è stata migliorata. L'ipotesi di stazionarietà è stata rimossa sviluppando un risolutore spettrale per l'equazione di diffusione-decadimento. Il risolutore è stato implementato nel codice SCIANTIX, e la sua consistenza è stata verificata grazie al metodo della soluzione manufatta (MMS). La descrizione inter-granulare di ANS 5.4 è basata su una correlazione empirica che modellizza la saturazione delle bolle a bordo grano ed il conseguente rilascio. Tale correlazione, nota come soglia di Vitanza, dipende dai valori di temperatura e bruciamento del combustibile. La soglia di Vitanza è stata sostituita da un modello meccanicistico per l'evoluzione delle bolle a bordo grano. Tale modello include i fenomeni di crescita delle bolle, coalescenza, interconnessione e successivo rilascio di prodotti di fissione. Nell'ultima fase di validazione, il risolutore spettrale completo di descrizione intra- e inter-granulare è stato impiegato per simulare i test VERCORS. Questi test sono rappresentativi di condizioni incidentali. In particolare, variazioni improvvise di temperatura tipiche nei LOCA con conseguente rilascio di radioattività. Il modello risulta in grado di predire i rilasci frazionari dei prodotti di fissione volatili con errori inferiori all'1%. In aggiunta il modello riesce a fornire una descrizione conservativa della cinetica rilascio, durante tutto il transitorio.