The best available technology to minimize NOx from power plants, burners, gasification systems and well-established on-site emissions control systems is NH3-SCR, with a wide variety of discussions about reaction mechanism and kinetics in the last 30 years. One essential factor in scientific literature, namely the presence of HCl in coal, biomass, and plastics flue gases, has been persistently ignored for stationary applications. The effect of HCl on NH3-SCR over a commercial V2O5 catalyst was tested using combined kinetic analysis and operando FTIR in a more general research on the kinetics of reaction systems Hg/HCl/O2 /NO/NH3. The result was completely unexpected and shocking: the catalytic activity increased by a factor of 5 after HCl-doping. Nevertheless, though HCl-doping moderately promotes NH3 surface coverage, NO+O2 's ability to chemisorb is greatly improved by the promotion of reaction rate. The HCl-effect is therefore an indirect but strong proof that NO-activation by an O-species is the key rate controlling step of NH3-SCR.

La migliore tecnologia disponibile per ridurre al minimo gli NOx provenienti da centrali elettriche, bruciatori, sistemi di gassificazione e sistemi consolidati di controllo delle emissioni in loco è l'NH3-SCR, con un'ampia varietà di discussioni sui meccanismi di reazione e sulla cinetica negli ultimi 30 anni. Un fattore essenziale nella letteratura scientifica, vale a dire la presenza di HCl nel carbone, nella biomassa e nei gas di scarico delle materie plastiche, è stato costantemente ignorato per le applicazioni stazionarie. L'effetto dell'HCl su NH3-SCR su un catalizzatore commerciale V2O5 è stato testato utilizzando l'analisi cinetica combinata e operando FTIR in una ricerca più generale sulla cinetica dei sistemi di reazione Hg/HCl/O2 /NO/NH3. Il risultato è stato completamente inaspettato e scioccante: l'attività catalitica è aumentata di un fattore 5 dopo l'HCl-doping. Tuttavia, anche se l'HCl-doping promuove moderatamente la copertura superficiale dell'NH3, la capacità di chemisorbimento di NO+O2 è notevolmente migliorata grazie alla promozione del tasso di reazione. L'effetto HCl-è quindi una prova indiretta ma forte che l'attivazione di NO da parte di una specie O è il passo chiave per il controllo del tasso di NH3-SCR.

A study on the effects of HCl on NH3-SCR reaction over a V/Mo/Ti catalyst for stationary applications

DONTOH, JUDE
2019/2020

Abstract

The best available technology to minimize NOx from power plants, burners, gasification systems and well-established on-site emissions control systems is NH3-SCR, with a wide variety of discussions about reaction mechanism and kinetics in the last 30 years. One essential factor in scientific literature, namely the presence of HCl in coal, biomass, and plastics flue gases, has been persistently ignored for stationary applications. The effect of HCl on NH3-SCR over a commercial V2O5 catalyst was tested using combined kinetic analysis and operando FTIR in a more general research on the kinetics of reaction systems Hg/HCl/O2 /NO/NH3. The result was completely unexpected and shocking: the catalytic activity increased by a factor of 5 after HCl-doping. Nevertheless, though HCl-doping moderately promotes NH3 surface coverage, NO+O2 's ability to chemisorb is greatly improved by the promotion of reaction rate. The HCl-effect is therefore an indirect but strong proof that NO-activation by an O-species is the key rate controlling step of NH3-SCR.
LANZA, ALDO
ING - Scuola di Ingegneria Industriale e dell'Informazione
1-ott-2020
2019/2020
La migliore tecnologia disponibile per ridurre al minimo gli NOx provenienti da centrali elettriche, bruciatori, sistemi di gassificazione e sistemi consolidati di controllo delle emissioni in loco è l'NH3-SCR, con un'ampia varietà di discussioni sui meccanismi di reazione e sulla cinetica negli ultimi 30 anni. Un fattore essenziale nella letteratura scientifica, vale a dire la presenza di HCl nel carbone, nella biomassa e nei gas di scarico delle materie plastiche, è stato costantemente ignorato per le applicazioni stazionarie. L'effetto dell'HCl su NH3-SCR su un catalizzatore commerciale V2O5 è stato testato utilizzando l'analisi cinetica combinata e operando FTIR in una ricerca più generale sulla cinetica dei sistemi di reazione Hg/HCl/O2 /NO/NH3. Il risultato è stato completamente inaspettato e scioccante: l'attività catalitica è aumentata di un fattore 5 dopo l'HCl-doping. Tuttavia, anche se l'HCl-doping promuove moderatamente la copertura superficiale dell'NH3, la capacità di chemisorbimento di NO+O2 è notevolmente migliorata grazie alla promozione del tasso di reazione. L'effetto HCl-è quindi una prova indiretta ma forte che l'attivazione di NO da parte di una specie O è il passo chiave per il controllo del tasso di NH3-SCR.
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Descrizione: A STUDY ON THE EFFECTS OF HCl ON NH3-SCR REACTIONS OVER A V/Mo/Ti CATALYST FOR STATIONARY APPLICATIONS
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Utilizza questo identificativo per citare o creare un link a questo documento: https://hdl.handle.net/10589/166969