Uncertainty quantification and optimization of kinetic mechanisms for non-conventional combustion regimes

The usage of novel combustion technologies, such as Moderate or Intense Low-oxygen Dilution (MILD) combustion, in the future energy mix provides both a flexible and reliable energy supply, together with low emissions. The implementation though is highly situational and numerical studies can help in the assessment of said technologies. However, the existing uncertainties in numerical modeling of MILD combustion are quite significant, and as detailed kinetics should be considered while modeling MILD combustion, a major part of this uncertainty can be accredited to the kinetics. Combined with the fact that existing detailed mechanisms have been developed and validated against conventional combustion targets, there exists a gap between the performance of existing mechanism and experimental findings. To handle this discrepancy, Uncertainty Quantification (UQ) and Optimization are highly viable techniques for reducing this misfit, and have therefore been applied in this work. The strategy applied consisted of first determining the reactions which showed the largest impact towards the experimental targets, by not only considering the sensitivity, but also the uncertainty of the reactions. By using a so-called impact factor, the most influential reactions could be determined, and only the kinetic parameters with the highest impact factors were considered as uncertain in the optimization studies. The uncertainty range of the kinetic parameters were then determined using the uncertainty bounds of the rate coefficients, by finding the lines which intercepts the extreme points of these maximum and minimum rate coefficient curves. Based on this prior parameter space, the optimal combination of the uncertain parameters were determined using two different approaches. The first one utilized Surrogate Models (SMs) for predicting the behavior of changing the kinetic parameters. This is a highly efficient approach, as the computational effort is reduced drastically for each evaluation, and by comparing the physically viable parameter combinations within the pre-determined parameter space, the optimal point could be determined. However, due to limitations of the amount of uncertain parameters and experimental targets that can be used with SMs, an optimization toolbox was developed which uses a more direct optimization approach. The toolbox, called OptiSMOKE++, utilizes the optimization capabilities of DAKOTA, and the simulation of detailed kinetics in reactive systems by OpenSMOKE++. By using efficient optimization methods, the amount of evaluations needed to find the optimal combination of parameters can be drastically reduced. The tool was developed with a flexibility of choosing experimental targets, uncertain kinetic parameters, objective function and optimization method. To present these features, a series of test cases were used and the performance of OptiSMOKE++ was indeed satisfactory. As a final application, the toolbox OptiSMOKE++ was used for optimizing a kinetic mechanism with respect to a large set of experimental targets in MILD conditions. A large amount of uncertain kinetic parameters were also used in the optimization, and the optimized mechanism showed large improvements with respect to the experimental targets. It was also validated against experimental data consisting of species measurements in MILD conditions, and the optimized mechanism showed similar performance as that of the nominal mechanism. However, as the general trend of the species profiles were captured with the nominal mechanism, this was considered satisfactory. The work of this PhD has shown that the application of optimization to kinetic mechanism, can improve the performance of existing mechanism with respect to MILD combustion. Through the development of an efficient toolbox, a large set of experimental data can be used as targets for the optimization, at the same time as many uncertain kinetic parameters can be used contemporary.

L'uso di nuove tecnologie di combustione, come la combustione con Moderate or Intense Low-oxygen Dilution (MILD), nel futuro mix energetico fornisce un approvvigionamento energetico flessibile e affidabile, insieme a basse emissioni. L'implementazione è tuttavia altamente “case-dependent” e studi numerici possono aiutare nella valutazione di suddette tecnologie. Tuttavia, le incertezze esistenti nella modellistica numerica della combustione del MILD sono piuttosto significative e, dato che la cinetica dettagliata dovrebbe essere presa in considerazione durante la modellizzazione della combustione del MILD, gran parte di questa incertezza è correlata alla cinetica. In combinazione con il fatto che sono stati sviluppati e validati meccanismi dettagliati esistenti rispetto a regimi di combustione convenzionali, esiste un divario tra le prestazioni del meccanismo esistente e i risultati sperimentali. Per gestire questa discrepanza, Uncertainty Quantification (UQ) e l'ottimizzazione sono tecniche idonee a ridurre questa incertezza e sono state utilizzate in questo studio. La strategia applicata consiste innanzitutto nel determinare le reazioni che hanno il maggiore impatto sugli obiettivi sperimentali, non solo considerando la sensibilità, ma anche l'incertezza delle reazioni. Utilizzando un cosiddetto fattore di impatto, è stato possibile determinare le reazioni più importanti e solo i parametri cinetici con i più alti fattori di impatto sono stati considerati incerti negli studi di ottimizzazione. L'intervallo di incertezza dei parametri cinetici è stato quindi determinato usando i limiti di incertezza dei coefficienti cinetici, trovando le linee che intercettano i punti estremi di queste curve di coefficienti di frequenza massima e minima. Sulla base del suddetto spazio di parametri la combinazione ottimale di parametri incerti è stata determinata utilizzando due approcci diversi. Il primo utilizza Surrogate Models (SMs) per prevedere il comportamento della modifica dei parametri cinetici. Si tratta di un approccio molto efficiente, poiché lo sforzo computazionale viene ridotto drasticamente per ogni valutazione e confrontando le combinazioni di parametri fisicamente praticabili all'interno dello spazio dei parametri predeterminato, è possibile determinare il punto ottimale. Tuttavia, a causa delle limitazioni della quantità di parametri incerti e di obiettivi sperimentali che possono essere utilizzati con i SM, è stata sviluppato un toolbox di ottimizzazione che utilizza un approccio di ottimizzazione più diretto. Il toolbox denominato OptiSMOKE ++, utilizza le capacità di ottimizzazione di DAKOTA e di simulazione di cinetiche dettagliate, nei sistemi reattivi, di OpenSMOKE ++. Utilizzando metodi di ottimizzazione efficienti, è possibile ridurre drasticamente la quantità di valutazioni necessarie per trovare la combinazione ottimale di parametri. Lo strumento è stato sviluppato con flessibilità nella scelta di obiettivi sperimentali, parametri cinetici incerti, funzione obiettivo e metodo di ottimizzazione. Per testare queste caratteristiche, sono state utilizzate una serie di casi di test e le prestazioni di OptiSMOKE ++ si sono mostrate essere davvero soddisfacenti. Come applicazione finale, il toolbox OptiSMOKE ++ è stato utilizzato per ottimizzare un meccanismo cinetico rispetto a una vasta serie di obiettivi sperimentali in condizioni MILD. Nell'ottimizzazione sono stati utilizzati anche numerosi parametri cinetici incerti e il meccanismo ottimizzato ha mostrato consistenti miglioramenti rispetto ai dati sperimentali. È stato inoltre validato sulla base di dati sperimentali costituiti da misure di specie in condizioni MILD e il meccanismo ottimizzato ha mostrato prestazioni simili a quelle del meccanismo nominale. Tuttavia, poiché la tendenza generale dei profili delle specie è stata catturata con il meccanismo nominale, questo è stato considerato soddisfacente. Il lavoro di questo dottorato di ricerca ha dimostrato che l'applicazione dell'ottimizzazione ai meccanismi cinetici può migliorare le prestazioni dei meccanismi esistenti rispetto alla predizione della combustione MILD. Attraverso lo sviluppo di un efficiente toolbox, una vasta gamma di dati sperimentali può essere utilizzata come obiettivo per l'ottimizzazione insieme a molti parametri cinetici incerti.