Development and validation of a physics-based model for inter-granular helium behaviour in Sciantix

In this work, a new mechanistic model for the treatment of helium behaviour at grain boundaries in oxide nuclear fuel is proposed. The model pairs rate-theory description of helium intra-granular behaviour (diffusion towards grain boundaries, trapping in spherical bubbles, thermal re-solution), developed in a first step, with rate-theory description of helium inter-granular behaviour (diffusion towards grain edges, trapping in lenticular bubbles, thermal-resolution). Special care is taken to introduce a parameter accounting for the distribution of the flux of atoms impinging the grain boundaries among inter-granular solution and inter-granular bubbles. For this new parameter we provide an estimation based on classical rate-theory diffusion-based approaches (i.e., the fractional coverage of grain-boundary bubbles) and an estimation based on dedicated Monte Carlo simulation. The proposed model has been implemented in SCIANTIX (meso-scale software designed for coupling with fuel performance codes) and validated against annealing helium release experiments performed on doped fuel samples annealed at different temperatures. The overall agreement of the new model with the experimental data is satisfactory, both in terms of integral helium release and of helium release rate, showing an improvement compared to previous mechanistic models, which do not consider the behaviour of helium at grain boundaries. In particular, by considering the contribution of helium at grain boundaries it is possible to represent the kinetics of helium release rate at high temperature. Given the uncertainties involved in the initial conditions for the inter-granular part of the model (initial helium concentration in inter-granular bubbles, initial helium concentration in solution at grain boundaries) and the uncertainties associated to some model parameters for which limited lower-length scale information is available (helium diffusivity at the grain boundaries in particular) the results are complemented by a dedicated uncertainty analysis. This analysis demonstrates that initial conditions, if taken in a reasonable range, have limited impact on the results, and confirms that it is possible to have satisfying validation results using sound values of uncertain physical parameters.

In questo lavoro viene presentato un nuovo modello meccanicistico per l’elio nel contesto dei com-bustibili nucleari ceramici, con lo scopo di descrivere il comportamento di questo gas ai bordi grano. Il modello accoppia una descrizione dei processi per l’elio intra-granulare (diffusione verso il bordo grano, intrappolamento in bolle sferiche, risoluzione termica) con una descrizione del suo comportamento inter-granulare (diffusione verso gli spigoli a bordo grano, intrappolamento in bolle lenticolari, risoluzione termica). Un particolare riguardo è dato all’introduzione di un fattore di distribuzione che tenga conto di come il flusso di atomi che giunge ai bordi grano venga ripartito tra bolle inter-granulari e soluzione inter-granulare. Per questo parametro viene fornita una stima più classica utilizzando la frazione di superficie (fractional coverage) occupata dalle bolle ai bordi grano e una stima ottenuta attraverso un’apposita simulazione Monte Carlo. Il modello proposto è stato implementato in SCIANTIX (software di meso-scala progettato per essere accoppiato a codici diperformance per combustibili nucleari) e validato attraverso i dati raccolti durante alcuni esperimenti di rilascio su campioni dopati con elio e in seguito sottoposti a diverse storie di temperatura al fine di indurre il rilascio del gas dai campioni stessi. Il nuovo modello si è rivelato complessivamente in accordo con i risultati sperimentali, sia in termini di rilascio integrale di elio,che in termini di tasso di rilascio, mostrando dunque un miglioramento rispetto alla precedente versione del modello, in cui il comportamento ai bordi grano dell’elio viene trascurato. Nello specifico, considerando il contributo dell’elio ai bordi grano è possibile rappresentare la cinetica del tasso di rilascio alle alte temperature. Date le incertezze riguardanti le condizioni iniziali per il modello inter-granulare (elio inizialmente presente ai bordi e come questo si divide tra bolle esoluzione) e le incertezze associate ad alcuni parametri del modello per cui scarseggiano dati (in particolare il termine di diffusione ai bordi grano), i risultati sono accompagnati da un’analisi sulle incertezze dedicata. Questa analisi mostra come le condizioni iniziali, se prese in un intervallo di valori ragionevole, hanno un impatto limitato sui risultati, confermando che è possibile ottenere una validazione soddisfacente utilizzando valori sufficientemente accurati per parametri fisici affetti da incertezza.