On the intra-granular behaviour of a cocktail of helium and fission gas in oxide nuclear fuel

The description of intra-granular gas behaviour is typically a first part of models for the prediction of gas release and swelling in nuclear fuel performance codes. The state-of-art modelling resorts to independent models to describe the behaviour of helium and fission gases (xenon and krypton) in the fuel grain. This thesis represents a first attempt to address their coupled intra-granular behaviour. It is proposed a model that results from the evolution of intra-granular bubble population through the physical processes of single gas atom diffusion, gas bubble nucleation, irradiation induced and thermal re-solution and gas atom trapping at bubbles. The model is implemented in SCIANTIX, an open source 0D stand-alone computer code designed to be coupled/included in fuel performance codes. As a result of the work done, SCIANTIX can handle the coupled as well as the independent intra-granular inert gas models. An experimental program investigating the behaviour of inert gas cocktails in annealing conditions is planned in the frame of different research initiatives. Due to the lack of experimental data necessary for the model validation, several annealing scenarios are reproduced. These simulations lay the foundation for future experimental investigations on cocktails of inert gases. The aim is to produce the basis for targeted experiments considering the proposed results. They enable to identify suitable ranges of temperature, gas compositions in the grain and gas fractional release in which the model predicts an observable interaction between helium and fission gas. The massive presence of helium in the cocktail influences the fission gas release to such an extent that their interaction cannot be neglected. To further support the annealing simulations, it is performed a sensitivity analysis with the Pareto method quantifying the impact of the uncertainties in four model parameters on the model behaviour. The sensitivity analysis points out that the diffusion coefficients and Henry’s constant have the major influence on the model behaviour prioritising the reduction of their uncertainties to improve the model predictive capability.

La descrizione del comportamento intra-granulare dei gas è tipicamente una delle prime fasi nella realizzazione di modelli che prevedono il rilascio di gas e il rigonfiamento del combustibile nucleare nei codici di performance. Allo stato dell’arte si ricorre a modelli indipendenti per descrivere il comportamento di elio e gas di fissione (xenon e krypton) nel grano di combustibile. Questa tesi rappresenta un primo tentativo di affrontare il loro comportamento accoppiato. Viene presentato un modello risultante dall’evoluzione della popolazione di bolle intra-granulari attraverso i processi fisici di diffusione degli atomi singoli, nucleazione di bolle, risoluzione indotta dall’irraggiamento e termica e assorbimento degli atomi alle bolle. Il modello è implementato in SCIANTIX, un codice progettato per essere accoppiato/incluso nei codici di performance. Come risultato del lavoro svolto SCIANTIX può ricorrere al modello intra-granulare accoppiato così come ai modelli indipendenti dei gas inerti. Un programma sperimentale che esplora il comportamento dei cocktail di gas in condizioni di annealing è previsto da parte di diverse attività di ricerca. In un'ottica di sinergia tra modellazione ed esperimenti si applica il nuovo modello alla simulazione di molteplici scenari di annealing. Le simulazioni suggeriscono le basi di partenza per la messa a punto di futuri esperimenti sui cocktail di gas inerti. Esse permettono infatti di identificare intervalli di temperatura e di composizioni gassose nel grano in cui il modello prevede un’interazione osservabile tra elio e gas di fissione. L’alta quantità di elio nel cocktail influenza il rilascio dei gas di fissione al punto tale da non poter trascurare una loro reciproca influenza. Come ulteriore supporto alle simulazioni, un’analisi di sensitività che sfrutta il metodo di Pareto quantifica l’impatto delle incertezze di quattro parametri sul comportamento del modello. L’analisi evidenzia che i coefficienti di diffusione e la costante di Henry hanno la maggiore influenza, sottolineando la priorità nella riduzione delle loro incertezze per migliorare la capacità predittiva del modello.