Investigation of helium behaviour in oxide nuclear fuel

Inert gas behaviour (i.e., xenon, krypton and helium) represents a big issue and a limiting factor for the performance of the fuel rods in a nuclear reactor, even more with the widespread use of MOX (Mixed OXide fuel) and the current tendency towards extended burnup. In particular, xenon and krypton, which are produced in large amounts during the reactor operation, have been extensively studied in the past. These fission products affect the thermo-mechanical condition of the rods and knowledge of their behaviour is thus essential in order to improve the performance of the fuel rods and to ensure their integrity. On the contrary, only with the increasing interest in investigating MOX (and actinide containing fuels) but also the fuel in storage conditions, helium has begun to be taken into account. This is due to the essential role it plays in the spent fuel matrix, whose integrity can be jeopardized by helium accumulation. In fact, helium has peculiar properties, such as higher solubility and diffusivity, different from other inert gases. However, despite its importance, helium has not been widely investigated in literature. In particular, models for a physics-based description of its behaviour are missing and only few experimental data are available. The aim of the present work is, therefore, to contribute to fill this gap in order to achieve a more exhaustive knowledge of helium behaviour in nuclear fuel. In detail, after a careful literature review of the separate-effects experiments concerning helium diffusivity and solubility in nuclear fuel, the first objective was to categorize them in order to derive correlations for the diffusion coefficient, Henry’s constant, and help improving the predictive capability of more mechanistic models. Since polycrystalline samples are missing in this literature review, I completed it by performing new measurements. For this purpose, a specific experimental set-up was needed along with a group of tailor-made specimens which I have contributed to supply with. On the other side, a new model for the intra-granular description of helium in nuclear fuel that benefits from these new data has been developed. This represents an extension of the state-of-the-art ones, since for the first time it includes the solubility aiming at a more physics-based description of helium release and retention mechanisms with the added advantage to be directly appliable in Fuel Performance Codes (FPCs).

Il comportamento dei gas inerti (xeno, krypton ed elio) rappresenta un grosso problema e un fattore limitante per la performance delle barre di combustibile in un reattore nucleare, ancor di più con l’uso diffuso di MOX (combustibili a ossidi misti) e l’attuale tendenza a prolungare la vita utile degli impianti, con conseguenti burnup estesi. In particolare, xeno e krypton, che vengono prodotti in grande quantità durante il funzionamento del reattore, sono stati largamente studiati in passato. Questi prodotti di fissione hanno un impatto sulle condizioni termo-meccaniche delle barre e pertanto conoscerne il comportamento è fondamentale al fine di migliorare il funzionamento delle barre di combustibile e garantirne l’integrità. Al contrario, solo con il crescente interesse nell’investigare i MOX (e i combustibili contenenti attinidi) ma anche il combustibile durante lo stoccaggio, l’elio ha iniziato ad essere preso in considerazione. Questo è dovuto al ruolo cruciale che gioca nel combustibile esausto, la cui integrità può essere messa a rischio dall’accumulo di elio. Infatti, l’elio ha alcune caratteristiche peculiari, come una più alta solubilità e diffusività, a differenza degli altri gas inerti. Tuttavia, nonostante la sua importanza, l’elio non è stato ampiamente studiato in letteratura. In particolare, mancano modelli basati su una descrizione fisica del suo comportamento e sono disponibili soltanto pochi dati sperimentali. Lo scopo della presente ricerca è, quindi, contribuire a colmare questa lacuna al fine di ottenere una comprensione più approfondita del comportamento dell’elio nel combustibile nucleare. In dettaglio, dopo un’attenta rassegna della letteratura sugli esperimenti riguardanti la diffusività e la solubilità dell’elio nel combustibile nucleare, il primo obiettivo è stato organizzare questi dati e categorizzarli al fine di derivare correlazioni per il coefficiente di diffusione, la costante di Henry e in questo modo contribuire al miglioramento delle capacità predittive di modelli più meccanicistici. La scarsezza di dati riguardanti campioni policristallini emersa dalla revisione fatta in letteratura, mi ha spinto a fare questi nuovi esperimenti. A tale scopo, è stato necessario progettare e installare uno specifico apparato sperimentale e preparare i campioni stessi (dischi di biossido di uranio con diversa taglia di grano fino alla scala nanometrica). D’altra parte, ho sviluppato un nuovo modello per la descrizione intra-granulare dell’elio nel combustibile nucleare che tiene conto dei nuovi dati sperimentali. Questo rappresenta un’estensione dei modelli attuali, poiché per la prima volta include la solubilità che mira a una descrizione più fisica del rilascio di elio e dei meccanismi di ritenzione con il notevole vantaggio di poter essere direttamente implementato anche in codici di performance del combustibile (FPCs).