Laser induced dynamic compression of vitreous GeO2 up to the TPa regime

Germanium dioxide (GeO2) is an important material for technology and material science as well as for geophysics and planetary science. The structure of amorphous and crystalline GeO2 at extreme conditions of pressure and temperature is of interest due to its use in technical glasses and because of the fundamental questions related to compaction mechanism at the atomic scale. Vitreous germanium dioxide is also regarded as a chemical and structural analogous of silicon dioxide (SiO2), specifically the structure of the glass phase of GeO2 is a good model for amorphous or molten SiO2 . As an analogous of silicon dioxide, the interest of studying GeO2 under extreme conditions extends to planetary science since SiO2 is one of the major components of the continental crust and it is also expected to be found in the Earth’s interior where the thermodynamic conditions reach the so called warm dense matter regime. The objective of this work is to explore and characterize the Equation of State (EoS) of vitreous germanium dioxide up to the TPa pressure regime. The extreme conditions reached in the experiment were created in the laboratory frame by means of laser induced dynamic compression. This method, which consists in ablating a target with an high power laser pulse in order to generate a shock wave that compresses the sample, allows to achieve extreme high pressure and temperature states at the same time but with a finite lifetime of the order of nanoseconds. The experiment diagnostics allows the measurement of the shock wave propagation velocity and the reflectivity of the compressed sample as well as the temperature. With the use of an in-situ reference material in the target design it was possible to retrieve with a relative measurement method the pressure and density of the sample generated by the shock wave. The characterization of a reliable EoS from this work is a first step for future and more extensive studies at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) once the High Power Laser Facility - coupling a nanoseconds 100J laser to the time resolved X-ray Absorption beamline ID24 – will be operational. The unique opportunity of coupling the Extreme Brilliant Source (EBS) and X-ray Absorption to laser-induced dynamic compression will allow an in depth exploration of the microscopic mechanisms taking place in GeO2 under dynamic compression.

Il diossido di germanio (GeO2) è un materiale di grande rilevanza sia dal punto di vista della scienza dei materiali, per le molteplici applicazioni in campo tecnologico, sia dal punto di vista della ricerca in ambito geofisico. In particolare, le forme amorfa e cristallina in condizioni estreme di pressione e di temperatura sono di interesse per le fondamentali questioni relative al meccanismo di compattazione dei legami interatomici e il conseguente cambiamento delle proprietà del materiale. Il GeO2 è inoltre considerato come un analogo del diossido di silicio (SiO2) sia per la struttura atomica che per la forma chimica; infatti la struttura amorfa del GeO2 si è dimostrata un efficace modello per descrivere il SiO2 fuso. Date le molteplici similarità con il SiO2 , l’interesse per il diossido di germanio in condizioni estreme si estende anche al campo della scienza dei modelli planetari rocciosi dal momento che il SiO 2 è uno dei maggiori componenti della crosta e degli strati sottostanti dove è sottoposto a condizioni estreme di pressione e temperatura. Il GeO2 è però più sensibile ai cambiamenti di pressione rispetto al suo analogo, ciò lo rende più accessibile dal punto di vista sperimentale dato che i processi fisici di interesse avvengono in un regime di pressioni più basse. L’obbiettivo di questa tesi è di fornire un’ equazione di stato affidabile della fase vitrea del GeO2 fino al limite di pressione dei TPa. Le estreme condizioni di temperatura e pressione raggiunte durante gli esperimenti sono state ottenute via compressione dinamica indotta da impulsi laser ultra-brevi ad alte energie. Tale metodo consiste nel generare un intenso impulso laser in grado di ablare la parte superficiale del campione che si vuole studiare, il plasma caldo generato dell’ablazione espande velocemente nel vuoto e per via della conservazione del momento una forte onda d’urto è trasmessa in direzione opposta. L’onda d’urto generata permette di comprimere e contemporaneamente scaldare il campione portandolo a condizioni estreme che hanno una durata temporale dell’ordine dei nanosecondi. Grazie alla diagnostica dell’esperimento è possibile misurare la velocità, la riflettività e la temperatura dell’onda d’urto mentre si propaga, da queste grandezze fisiche è quindi possibile dedurre la pressione generata nel materiale studiato con una tecnica di misura relativa che sfrutta la presenza di un materiale di referenza posto appositamente nella struttura del campione. I dati ottenuti da questo lavoro forniranno la base per futuri e più approfonditi studi sul GeO2 all’ European Synchrotron Radiation Facility a Grenoble. Infatti, una volta portata a termine la creazione della High Power Laser Facility sarà possibile accoppiare alla Extreme Brilliant Source un laser ad alta energia per effettuare spettroscopie di assorbimento di X-ray in materiali sotto compressione dinamica, avendo cosı̀ la possibilità di osservare su scala microscopica i processi che hanno luogo in condizioni estreme.