Global carbon dioxide (CO2) concentration in the atmosphere is increasing rapidly and this has an impact on climate change. To achieve global greenhouse gas reduction targets, CO2 emissions abatement technologies development such as Carbon Capture and Storage (CCS) are needed. Among the others, post-combustion CO2 capture based on absorption by aqueous amine solution is currently the most advanced and commercially ready technology. However, the main issue related to chemical absorption using benchmark molecule 2-Aminoethanol (MEA) is solvent degradation through irreversible side reactions due to impurities in the flue gas, CO2, and O2. One of the major degradation products is 2-oxazolidinone (OZD), which is unreactive towards CO2, and it will degrade MEA further by forming stable compounds that must be purged from the system to prevent their build-up, and fresh solvent must be introduced continuously. The research aimed to investigate the possibility of converting 2-oxazolidinone back to MEA by subjecting the molecule to chemical and heat treatment. Raman spectroscopy and Ion-Exchange chromatography were applied to qualify and quantify the conversion. After confirmation of the feasibility of the experiment, an experimental design model with Response Surface Methodology (RSM), was implemented to find out the optimal parameters of the reaction. Finally, the OZD conversion method was also tested on other degradation products, namely urea and 4,4-Dimethyl-1,3-oxazolidin-2-one.

È ormai noto che l’aumento dei livelli di concentrazione di anidride carbonica nell’atmosfera dovuto alle attività antropogeniche è la causa principale dei cambiamenti climatici. Tecnologie di abbattimento delle emissioni di CO2, quali la cattura e lo stoccaggio del diossido di carbonio (CCS), sono diventate recentemente argomento di ricerca a livello mondiale. Tra tutte, la cattura post-combustione per absorbimento tramite solventi acquosi a base di ammine è attualmente la tecnologia più sviluppata. Il problema principale associato all’absorbimento, tuttavia, è la degradazione del solvente a prodotti inerti alla reazione, dovuta alla CO2 stessa, alla presenza di ossigeno e alle alte temperature. Prendendo come ammina di riferimento l’etanolammina (MEA), uno dei principali prodotti di degradazione è il 2-ossazolidinone (OZD), il quale, oltre a essere inerte nel processo, degrada ulteriormente l’etanolammina formando composti stabili che vanno ad accumularsi nel sistema, rendendo necessaria la loro rimozione e l’introduzione continua di nuovo solvente. Lo scopo di questo studio è stato quello di trovare il modo di riconvertire il 2- ossazolidinone in etanolammina. L’analisi è stata effettuata tramite spettroscopia Raman e cromatografia a scambio ionico. I risultati dell’esperimento hanno confermato la conversione completa sottoponendo una soluzione acquosa di OZD ad alte temperature e pH, per un determinato tempo di reazione. Dopo la conferma della fattibilità dell’esperimento, tramite la RSM è stato costruito un modello per la determinazione dei valori ottimali per la reazione di conversione. Infine, il metodo di conversione è stato testato su altri prodotti di degradazione: urea e 4,4-Dimethyl-1,3-oxazolidin-2-one.

Chemical reactivation and experimental optimization of 2-oxazolidinone, an amine thermal degradation product from CO2 capture process

Mereu, Federico
2019/2020

Abstract

Global carbon dioxide (CO2) concentration in the atmosphere is increasing rapidly and this has an impact on climate change. To achieve global greenhouse gas reduction targets, CO2 emissions abatement technologies development such as Carbon Capture and Storage (CCS) are needed. Among the others, post-combustion CO2 capture based on absorption by aqueous amine solution is currently the most advanced and commercially ready technology. However, the main issue related to chemical absorption using benchmark molecule 2-Aminoethanol (MEA) is solvent degradation through irreversible side reactions due to impurities in the flue gas, CO2, and O2. One of the major degradation products is 2-oxazolidinone (OZD), which is unreactive towards CO2, and it will degrade MEA further by forming stable compounds that must be purged from the system to prevent their build-up, and fresh solvent must be introduced continuously. The research aimed to investigate the possibility of converting 2-oxazolidinone back to MEA by subjecting the molecule to chemical and heat treatment. Raman spectroscopy and Ion-Exchange chromatography were applied to qualify and quantify the conversion. After confirmation of the feasibility of the experiment, an experimental design model with Response Surface Methodology (RSM), was implemented to find out the optimal parameters of the reaction. Finally, the OZD conversion method was also tested on other degradation products, namely urea and 4,4-Dimethyl-1,3-oxazolidin-2-one.
JENS, KLAUS-JOACHIM
IDRIS, ZULKIFLI
ING I - Scuola di Ingegneria Civile, Ambientale e Territoriale
9-giu-2021
2019/2020
È ormai noto che l’aumento dei livelli di concentrazione di anidride carbonica nell’atmosfera dovuto alle attività antropogeniche è la causa principale dei cambiamenti climatici. Tecnologie di abbattimento delle emissioni di CO2, quali la cattura e lo stoccaggio del diossido di carbonio (CCS), sono diventate recentemente argomento di ricerca a livello mondiale. Tra tutte, la cattura post-combustione per absorbimento tramite solventi acquosi a base di ammine è attualmente la tecnologia più sviluppata. Il problema principale associato all’absorbimento, tuttavia, è la degradazione del solvente a prodotti inerti alla reazione, dovuta alla CO2 stessa, alla presenza di ossigeno e alle alte temperature. Prendendo come ammina di riferimento l’etanolammina (MEA), uno dei principali prodotti di degradazione è il 2-ossazolidinone (OZD), il quale, oltre a essere inerte nel processo, degrada ulteriormente l’etanolammina formando composti stabili che vanno ad accumularsi nel sistema, rendendo necessaria la loro rimozione e l’introduzione continua di nuovo solvente. Lo scopo di questo studio è stato quello di trovare il modo di riconvertire il 2- ossazolidinone in etanolammina. L’analisi è stata effettuata tramite spettroscopia Raman e cromatografia a scambio ionico. I risultati dell’esperimento hanno confermato la conversione completa sottoponendo una soluzione acquosa di OZD ad alte temperature e pH, per un determinato tempo di reazione. Dopo la conferma della fattibilità dell’esperimento, tramite la RSM è stato costruito un modello per la determinazione dei valori ottimali per la reazione di conversione. Infine, il metodo di conversione è stato testato su altri prodotti di degradazione: urea e 4,4-Dimethyl-1,3-oxazolidin-2-one.
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Utilizza questo identificativo per citare o creare un link a questo documento: https://hdl.handle.net/10589/175874