High-resolution spectroscopy by optical frequency combs

This doctoral dissertation presents different approaches to exploit optical frequency comb sources for high precision and broadband spectroscopy. In particular, a comb assisted sub-Doppler spectroscopy of fluoroform, CHF3 ,is described, using a quantum cascade laser at 8.6 µm phase-locked to a mid-infrared difference frequency generation comb. Direct transmission measurement and wavelength modulation are investigated to measure absorption profiles reaching its best relative precision at the level of 10-11 in line centre determination, moreover pressure shift and broadening coefficient could be determined. Additionally, frequency modulation and modulation transfer techniques are exploited to frequency lock a quantum cascade laser to CHF3 line centres. In this way, a mid-infrared absolute reference is created reaching a stability at the level of 10-12 for an integration time of 100 s. Direct-comb spectroscopy has been also investigated. A new spectroscopy method called SMART is characterised in terms of bandwidth and ultimate resolution. Spectroscopy of acetylene gas and of a narrow Fabry-Pérot cavity have been performed at 1.5 µm demonstrating 50 kHz resolution over a span of 4 THz. Moreover, a new application for dual-comb spectroscopy is demonstrated, with a proof of principle of dual-comb high-spectral resolution hyperspectral imaging experiment of ammonia and acetylene around 1.5 µm. A resolution of 350 MHz over a 0.6 THz bandwidth has been demonstrated for 512 spatial elements parallelly acquired.

Questa dissertazione di dottorato presenta diversi approcci per l’impiego di pettini ottici di frequenza per la spettroscopia ad alta risoluzione e larga banda. In particolare, è descritta la spettroscopia sub-Doppler del floroformio, CHF3, effettuata tramite un laser a cascata quantica a 8.6 µm stabilizzato in fase rispetto a un pettine di frequenze nel medio infrarosso. Sono stati investigati metodi di spettroscopia diretta e di modulazione di lunghezza d’onda per la misura di profili di assorbimento raggiungendo una precisione al livello di 10-11 per la determinazione dei centri riga; inoltre coefficienti di allargamento e di spostamento per pressione sono stati determinati. In aggiunta, tecniche di modulazione di frequenza e di trasferimento di modulazione sono state sfruttate per stabilizzare un laser a cascata quantica ai centri riga del CHF3. In questo modo, è stato creato un riferimento assoluto di frequenza nel medio infrarosso, il quale raggiunge una stabilita di 10-12 per tempi di integrazione di 100 s. Anche tecniche di spettroscopia diretta con pettini di frequenza sono state studiate. Un nuovo metodo, chiamato SMART, è stato caratterizzato in termini di risoluzione e larghezza di banda. Sono stati effettuati esperimenti di spettroscopia di acetilene gassoso e di una cavità Fabry-Pérot, entrambi a 1.5 µm, i quali hanno dimostrato una risoluzione di 50 kHz su una banda di 4 THz. Inoltre, è stata dimostrata una nuova applicazione del la spettroscopia dual-comb con un esperimento di imaging iperspettrale ad alta risoluzione su gas di ammoniaca e acetilene sempre a 1.5 µm. Una risoluzione di 350 MHz su una banda 0.6 THz è stata dimostrata su 512 elementi spaziali misurati in parallelo.