Radioactive liquid organic waste management by direct conditioning in innovative geopolymer matrix

Radioactive waste management is one of the main issues that hampers the acceptance of nuclear energy as a green source. In fact, a wide variety of waste is generated during operation and decommissioning of nuclear facilities and different conditioning measures are necessary. This thesis presents the results of an experimental campaign on a tuff-based material for a new kind of geopolymer (GP). Natural pozzolans are sources for aluminosilicates that, once put in contact with activation solution, are able to geopolymerize. The necessity of a material with such characteristics that can substitute Ordinary Portland Cement (OPC) is increasingly urgent due to unsatisfactory loading capability of organic liquids and high production cost in environmental terms. CO2-emissions for metakaolin-based GP compared with OPC is estimated to be 80% lower. In this sense a material that does not undergo a calcination process to activate becomes attractive. Moreover, the natural tuff set the target for replacing the reference GP based on metakaolin (MK), which higher economic and environmental (calcination above 700°C is mandatory) costs and lower cation exchange capability, make it improvable. Under these assumptions, several tests have been carried out to compare the tuff-based geopolymer and MK-based one as pozzolan reactivity tests. Attempts to obtain an innovative formulation of GP have taken place: raw material has been kept constant while activation solution and surfactants were variable to improve geopolymerization and liquid organic waste loading. Eventually, tests on fresh grout and hardened specimens have been performed to characterise the manufact and obtain preliminary information on the accomplishment of waste acceptance criteria, that must be satisfied for a future industrial use. Mechanical compression resistance, thermal and water immersion stability have been assessed. However, this is just the beginning of a wider study on GP applications for conditioning of radioactive liquid organic waste. This work takes place at a European level within the H2020-PREDIS project.

La gestione dei rifiuti radioattivi è uno dei principali problemi che ostacola l'accettazione dell'energia nucleare come fonte verde. Infatti, durante il funzionamento e lo smantellamento degli impianti nucleari viene generata un'ampia varietà di rifiuti e misure di condizionamento differenti sono necessarie. Questa tesi presenta i risultati dopo la campagna sperimentale su un materiale a base di tufo per un nuovo tipo di geopolimero (GP). Le pozzolane naturali sono una fonte di alluminosilicati che, una volta messi a contatto con la soluzione di attivazione, sono in grado di geopolimerizzare. La necessità di un materiale con caratteristiche tali da sostituire il Ordinary Portland Cement (OPC) è sempre più urgente a causa dell'insoddisfacente capacità di carico di liquidi organici e degli elevati costi di produzione in termini ambientali. Si stima che le emissioni di CO2 per un GP a base metacaolina rispetto all’ OPC siano inferiori dell'80%. In questo senso, un materiale che non subisce un processo di calcinazione per attivarsi diventa attraente. Inoltre il tufo naturale si è posto l'obiettivo di sostituire il GP di riferimento, a base di metacaolina (MK), che, gli alti costi economici ed ambientali (la calcinazione oltre i 700°C è obbligatoria) e la scarsa capacità di scambio cationico, lo rendono migliorabile. Sotto queste ipotesi, sono state effettuate diverse prove per confrontare il GP a base di tufo e quello a base di MK, ad esempio prove di reattività pozzolanica. Sono stati fatti tentativi per ottenere una formulazione innovativa di GP: la materia prima è stata mantenuta costante mentre la soluzione di attivazione e i tensioattivi sono stati cambiati per migliorare la geopolimerizzazione e il carico dei rifiuti organici liquidi. Infine, sono state eseguite prove su malta fresca e su provini induriti per caratterizzare il manufatto e ottenere informazioni preliminari sul soddisfacimento dei criteri di accettazione dei rifiuti, che devono essere soddisfatti per un futuro utilizzo industriale. Sono state valutate la resistenza meccanica alla compressione, la stabilità termica e all'immersione in acqua. Tuttavia, questo è solo l'inizio di uno studio più ampio sulle applicazioni GP per il condizionamento di rifiuti organici liquidi radioattivi. Questo lavoro si svolge a livello europeo. nell'ambito del progetto H2020-PREDIS.