Comb-assisted coherent Raman metrology of H2

H2 is a benchmark system for testing quantum electrodynamics and physics beyond the standard model via highly accurate measurements of transition frequencies, which has been the subject of many works during the past decades. However, retrieving the unperturbed transition frequencies requires to measure spectra at very low pressure, where the low density combined with weak quadrupole transition moments makes it challenging to achieve high signal-to-noise ratios. An alternative approach is to model very precisely the transition profiles at higher pressure in order to correct for the strong Dicke narrowing and speed-dependent collisional effects which distort the absorption profiles. We present a new approach to measure H2 transition frequencies in the fundamental rovibrational band with high accuracy and signal-to-noise ratio. The approach uses an optical frequency comb to calibrate the frequency spacing between a continuous-wave pump and a continuous-wave Stokes beams that interact with H2 in a multi-pass cell by stimulated Raman scattering. Specifically, we focus on the Q(1) transition of the (1-0) band of pure H2 at 4155.25 cm^-1. The pump laser emits at 737.8 nm and is kept fixed while the Stokes laser is swept over 0.5 cm^-1 around 1064 nm. The wavelength of the pump and Stokes lasers are referenced to an optical frequency comb. The frequency comb is obtained using an Er:fiber amplified femtosecond oscillator with repetition rate stabilized to a reference GPS-disciplined Rb clock. The profiles measured at various pressures, spanning from 0.2 to 4 bar, are characterized by a signal-to-noise ratio up to 9000 with 15000 spectral points. This feature, together with the high stability achieved for the spectrometer, translates to a statistical error on the transition frequency of about 80 kHz at 1 bar with a measurement time of 10 minutes. To evaluate the systematic uncertainty, which we know to be dominated by the theoretical lineshape model, we performed several fits with the state-of-art profile, the acrlong{betahtp}. We found a systematic contribution at least one order of magnitude larger than our statistical uncertainty, mostly limited by shortcomings of the model and uncertainties on the theoretical parameters. Our data will allow to push the theoretical investigation further, searching for more accurate model parameters and introducing more advanced modelling.

L’idrogeno molecolare è un sistema di riferimento per effettuare test di elettrodinamica quantistica e fisica oltre il modello standard attraverso la misurazione accurata delle sue frequenze di transizione, con numerosi studi pubblicati durante gli scorsi decenni. Purtroppo, ottenere un valore accurato della frequenza di transizione per la molecola isolata richiede la misura di spettri a pressioni molto basse. In questa regione la bassa densità combinata con le deboli transizioni mediate da momento di quadrupolo elettrico rende complicato ottenere un alto rapporto segnale-rumore. Un approccio alternativo è quello di modellizzare accuratamente i profili spettrali delle transizioni ad alte pressioni in maniera tale da correggere il forte restringimento di riga (Dicke narrowing) e gli effetti collisionali dipendenti dalla velocità delle molecole che distorcono il profilo di assorbimento. In questo lavoro presentiamo un approccio innovativo per la misura delle frequenze di transizione della banda rovibrazionale fondamentale di H2, capace di elevata accuratezza e di un alto rapporto segnale-rumore. Questa tecnica prevede l’utilizzo di un pettine di frequenze ottiche per la calibrazione della spaziatura in frequenza tra un laser in continua detto di pompa e un secondo laser in continua detto di Stokes, i quali interagiscono con l’idrogeno contenuto in una cella multipasso secondo un processo di scattering Raman stimolato. In particolare, ci focalizziamo sulla transizione Q(1) della banda rovibrationale fondamentale (1-0) dell’idrogeno a 4155.25 cm^-1. Il laser di pompa emette a 737.8 nm e la sua frequenza di emissione è tenuta fissa, mentre il laser di Stokes è scansionato in un intervallo di 0.5 cm^-1 attorno alla sua lunghezza d'onda di emissione di 1064 nm. La frequenza di entrambi i laser è riferita ad un pettine di frequenze ottiche, ottenuto usando un oscillatore a femtosecondi amplificato in una fibra drogata a Er, la cui frequenza di ripetizione è stabilizzata su un riferimento al Rb. I profili di riga misurati a varie pressioni, da 0.2 a 4 bar, sono caratterizzati da un alto rapporto segnale-rumore che raggiunge il valore di 9000 con un numero di punti spettrali pari a 15000. Queste caratteristiche, coadiuvate dall’alta stabilità ottenuta per lo spettrometro, si traducono in un incertezza statistica sulle frequenze di transizione di circa 80 kHz per misure di 10 minuti a una pressione di 1 bar. Per valutare il contributo sistematico dell’errore, che sappiamo essere dominato dal modello teorico del profilo di riga, abbiamo eseguito diversi fit con un profilo allo stato dell’arte, il profilo di Hartmann-Tran con correzione beta. Abbiamo riscontrato una componente sistematica di incertezza maggiore di almeno un ordine di grandezza rispetto all’errore statistico, principalmente limitata da incompletezze del modello e imprecisione dei parametri teorici. I nostri dati permetteranno di avanzare l’investigazione teorica di questi effetti, ricercando parametri maggiormente precisi e introducendo una modellizzazione più accurata dei processi collisionali in gioco.