A fundamental investigation of fluid-solid transport properties in catalytic supports based on periodic open cellular structures with geometrically optimized strut shape

Periodic Open Cellular Structures (POCS) are cellular materials with a well-defined geometry, consisting of the periodic repetition of interconnected unit cells. Owing to their geometrical properties, such as high surface area per unit volume and high void fraction, POCS can be considered as potential and innovative catalyst supports for the intensification of environmental applications. The following work, under the framework of INTENT ERC project, aims at the geometrical optimization of POCS by optimization of the strut shape with the aim of increasing the gas-solid transport properties inside conventional systems while keeping low pressure drop to avoid penalties to engines performance. Mass transfer properties and the fluid dynamics behaviour of these structures are analysed in detail. To assess the transport phenomena inside POCS, Computational Fluid Dynamics (CFD) is exploited as a reliable tool able to assess the fluid dynamic behaviour and the fluid-solid interaction as a function of the structure morphology and the fluid physical properties. Current technologies and their applications in the environmental and chemical synthesis sectors are briefly introduced, followed by a discussion of the numerical schemes and governing equations used in CFD simulations. Then, an analysis of the geometrical properties of the structure is provided. In this context, the design parameters of the structures are defined, following by the evaluation of the porosity and specific surface area expressions. A preliminary analysis of the fluid-solid transport properties of systems with increasing complexity (cylinders in cross flow, cylinders array, Cubic unit cell POCS and Diamond unit cell POCS) was carried out with the aim of understanding the effect of the objects shape on flow fields and transport properties. Then, the work is focused on the Diamond unit cell since it has proven to offer the best performances. It is shown that the mass transfer properties of Diamond unit cell POCS are intensified at increasing flow rate and are a function of the structure morphology. An engineering correlation able to describe the volumetric mass transfer coefficient as a function of the working fluid properties and the structure morphological features was derived. In this view, the perimeter has been selected as characteristic length. The proposed correlation shows a good agreement with the CFD results, thus allowing an accurate evaluation of the external mass transfer coefficients for the Diamond unit cell POCS. The pressure drop of the Diamond unit cell is evaluated under the same flow conditions. The dependence on the design geometrical parameters is thus discussed comparing the results with the actual technologies. The pressure drop is comparable to that provided by honeycomb monoliths (HC). Furthermore, a quasi-linear dependence of the pressure drop on the specific flow rate is obtained, thus allowing a wide operating range. Finally, the Merit Index, a trade-off between mass transport and pressure drop, is considered in order to compare these structures against the state-of-the-art HC. The Merit Index is discussed as a function of the geometric properties. In laminar conditions, Diamond POCS are shown to outperform honeycombs, demonstrating the potential of the investigated systems.

Le strutture cellulari periodiche a cella aperta (POCS) sono materiali cellulari con una geometria ben definita, costituiti dalla ripetizione periodica di celle unitarie tra di loro comunicanti. Grazie alle loro proprietà geometriche, quali un’alta area superficiale per unità di volume e alti gradi di vuoto, i POCS vengono considerati potenziali ed innovativi supporti catalitici per l’intensificazione di processo in applicazioni ambientali. Il seguente lavoro, facente parte del progetto INTENT ERC, ha come scopo principale l'ottimizzazione geometrica delle strutture cellulari periodiche a cella unitaria Diamond andando ad ottimizzare la forma dello strut, con lo scopo di aumentare le proprietà di trasporto gas-solido all'interno dei sistemi convenzionali, mantenendo basse le perdite di carico per evitare penalizzazioni alle prestazioni dei motori. Vengono analizzate nel dettaglio le proprietà di trasporto e le perdite di carico di tali strutture. Per valutare i fenomeni di trasporto all'interno dei POCS, viene utilizzato come strumento affidabile la fluidodinamica computazionale (CFD), poiché essa è in grado di descrivere in dettaglio il comportamento fluidodinamico di qualsiasi tipo di struttura e l'interazione fluido-solido in funzione della morfologia e delle proprietà fisiche del fluido. Vengono inizialmente delineate le tecnologie attuali e le loro applicazioni nel campo ambientale e della sintesi chimica, per poi passare alla discussione degli schemi numerici e delle equazioni utilizzate nelle simulazioni CFD. Viene poi fornita un'analisi dettagliata delle proprietà geometriche della struttura. A tal fine, vengono definiti i parametri descrittivi della geometria, per poi fornire le espressioni per il calcolo della porosità e della superficie specifica in funzione di questi ultimi. Viene effettuata un'analisi preliminare delle proprietà di trasporto fluido-solido di sistemi a complessità crescente (cilindri in flusso incrociato, array di cilindri, POCS a celle cubiche e POCS a celle diamond) con l'obiettivo di comprendere l'effetto della forma delle strutture sui campi di flusso e sulle proprietà di trasporto. Il lavoro si concentra poi sulla cella unitaria Diamond poiché ha dimostrato di offrire le migliori prestazioni. Si dimostra che le proprietà di trasporto esterno si intensificano all'aumentare della portata specifica, e al variare dei parametri geometrici. A ciò segue la modellazione dei dati relativi alle proprietà di trasporto. È stata derivata una correlazione ingegneristica in grado di descrivere il coefficiente di trasferimento di massa volumetrico in funzione delle proprietà del fluido di lavoro e delle caratteristiche morfologiche della struttura. In quest'ottica, il perimetro è stato selezionato come lunghezza caratteristica. La correlazione proposta presenta un buon accordo con i risultati delle simulazioni CFD permettendo una valutazione accurata dei coefficienti di scambio esterno per i POCS a cella unitaria Diamond. Relativamente allo studio delle perdite di carico, si discute la dipendenza dai parametri geometrici descrittivi confrontando i risultati con le tecnologie attuali. Le perdite di carico dei POCS sono molto simili a quelle fornite dai monoliti a nido d’ape. Inoltre si ottiene una dipendenza quasi lineare delle perdite di carico in funzione della portata specifica del sistema, consentendo in tal senso di lavorare in un ampio range operativo. Infine, per poter valutare le performance generali della struttura, si ricorre al parametro adimensionale Merit Index, il quale tiene conto del compromesso tra perdite di carico e trasporto di materia sulle performance della struttura in applicazioni reali. Viene quindi discussa la variazione del Merit Index in funzione delle proprietà geometriche. In condizioni laminari, i POCS Diamond mostrano essere più performanti se confrontati ai monoliti a nido d’ape (honeycombs), dimostrando la potenzialità delle strutture analizzate.