Generation of tunable broadband deep ultraviolet pulses in stretched hollow-core fiber capillaries

This thesis work aims at the realization and characterization of a compact optical setup for the generation of ultrashort pulses in the Deep Ultraviolet spectral range (DUV), from 200 to 300 nm, exploiting soliton dynamics and resonant dispersive wave (RDW) emission in gas filled stretched hollow core fiber (HCF) capillaries to be applied in ultrafast spectroscopy experiments on molecules of biological interest. These molecules show strong absorption bands in DUV spectral region. Thus, the investigation of the early steps of their photo-induced dynamics, happening on temporal scale shorter than hundreds of femtoseconds (1 fs = 10^(-15) s) requires the generation of ultrashort DUV pulses with duration below 10 fs. The current state of the art in the generation of such pulses can be successfully overcome by RDW emission in HCF filled with noble gas, acting as nonlinear medium. In particular, this novel technique goes beyond the bandwidth limitations of nonlinear crystals, granting at the same time higher conversion efficiencies and output pulse energies than third harmonic generation in gases. As such, RDW has already been demonstrated as a source of tunable Vacuum and Deep UV (VUV/DUV) ultrashort (<5 fs) µJ level (1 µJ = 10^(-6) J) pulses, with central wavelength spanning the 150-400 nm range. The experimental results reported in this thesis, concern two successful implementations of stretchable hollow core fibers. First, a stretchable hollow core fiber was used as an alternative to the rigid hollow core ones in post-compression schemes for Ti:Sapphire laser pulses, based on pulses spectral broadening in gas filled fiber, followed by a dispersion compensation stage made by chirped mirrors. Second, and most relevant results, regards instead the possibility of generation of tunable DUV pulses via RDW emission in a second stretched HCF in cascade to the first one, used for pulse compression purposes. In particular, we designed the second fiber to obtain a compact setup, which allowed to measure UV pulses whose central wavelength shows tunability between 230 and 240 nm by increasing the Neon pressure inside the HCF. These pulses shows a bandwidth correspondent to transform limited time duration shorter than 3 fs.

Questo lavoro di tesi ha come scopo la realizzazione e la caratterizzazione di un setup ottico compatto per la generazione di impulsi ultrabrevi nella regione spettrale del profondo ultravioletto (DUV), che si estende da 200 a 300 nm, sfruttando la dinamica solitonica e l'emissione della così detta resonant dispersive wave (RDW) in fibre ottiche cave (HCF) estensibili riempite con gas, per l'applicazione a esperimenti di spettroscopia ultraveloce in molecole di interesse biologico. Queste molecole presentano bande di assorbimento nella regione spettrale dell'ultravioletto profondo. Pertanto, lo studio delle prime fasi delle dinamiche fotoindotte, che avvengono su scale temporali inferiori a centinaia di femtosecondi (1 fs = 10-15 s), richiede la possibilità di generazione di impulsi UV ultrabrevi con una durata temporale minore di 10 fs. L'attuale stato dell'arte nella generazione di questi impulsi può essere superato dall'emissione di RDW in fibre ottiche riempite con gas, che funge da mezzo non lineare. In particolare, questa nuova tecnica permette di superare la limitazione di banda presente nei cristalli non lineari, garantendo, allo stesso tempo, un'efficienza di conversione e un'energia per impulso maggiore rispetto a quanto ottenuto dal processo di generazione di terza armonica in gas. È stato dimostrato che l'emissione di RDW è una sorgente di impulsi ultrabrevi (<5 fs) accordabili nell'ultravioletto vuoto e profondo (VUV/DUV), con lunghezza d'onda centrale variabile nel range tra i 150 e 400 nm, con energia nell'ordine del µJ (1 µJ = 10-6 J). I risultati sperimentali ottenuti e riportati in questa tesi, riguardano due diversi impieghi di fibre cave estensibili. Il primo riguarda l'utilizzo di fibre cave estensibili in sostituzione delle fibre cave rigide in uno schema di post-compressione di impulsi generati da un laser a Ti:Zaffiro, basato sull'allargamento spettrale degli impulsi in fibra riempita con gas e seguita da uno stadio di compensazione della dispersione costituito da specchi chirped. Il secondo e più rilevante risultato, riguarda invece la possibilità di generare impulsi DUV accordabili tramite l'emissione di RDW in una seconda HCF estensibile in cascata alla prima utilizzata per la compressione degli impulsi. In particolare, abbiamo progettato la seconda fibra per ottenere un setup compatto che ha permesso di misurare impulsi UV, la cui lunghezza d'onda centrale mostra accordabilità tra 230 and 240 nm, all'aumentare della pressione del Neon presente in fibra. Questi impulsi hanno una larghezza di banda corrispondente ad una durata temporale limitata per trasformata di Fourier inferiore ai 3 fs.