Generation and detection of hot carriers in plasmonic devices

Hot carrier-based devices are quite promising for ultrafast photodetection and to set off enhanced physicochemical reactions. Controlling their generation at the nanoscale within plasmonic devices is a key for the future development of hybrid hot carriers technologies. Indeed, Surface Plasmon Polaritons (SPPs) can be exploited to confine light and enhance the number of excited hot carriers. We aim at studying the excitation and dynamics of hot carriers, enhanced by plasmonics, with two different approaches. In a first approach, we aim at controlling the delocalized generation of hot carriers by a propagative SPP. A plasmonic waveguide with a grating coupler is employed. Hot electrons are indirectly probed by the multi-photon luminescence (MPL) collected in the near-field along with the waveguide propagation axis by hyperspectral nearfield imaging technique. We found that propagative SPPs control the spatial and energy distribution of hot electrons. Moreover, using propagating SPPs to produce hot electrons gives new insight in understanding hot carriers physics. In a second approach, the transfer and dynamics of hot carriers are studied by a plasmonic metal- semiconductor-metal device. Rigorous coupled-wave analysis (RCWA) method simulations demonstrate that Au gratings on SOI (silicon on insulator) wafers can resonantly enhance the absorption of light at 1.55 µm wavelength. With an optimization algorithm, perfect absorption has been reached for given filling factor and periodicity. The outcome is to increase the efficiency of hot carriers generation and thus the number of carriers transferred towards the semiconductor. This plasmonic device shows sub band gap absorption with a responsivity above 15 µA/W. Under pulsed excitation, we have demonstrated that a coexistence between two processes is occurring: a) the plasmonic linear absorption of Au and b) the non linear two-photon absorption (TPA) of Si. It has been shown that the relaxation time of hot carriers is in the ps range. Therefore, harvesting their energy efficiently and faster than their decay is a key challenge to detect photons at THz rates.

I dispositivi basati su elettroni caldi rappresentano una promettente opportunità per la rivelazione di fotoni ultraveloce e per l’accrescimento dell’efficienza nelle reazioni fisico-chimiche. Controllare la generazione di elettroni caldi alla nanoscala in dispositivi plasmonici è un elemento chiave per lo sviluppo di future tecnologie ibride basate su tali fenomeni. I plasmoni di superficie possono essere sfruttati per confinare la radiazione elettromagnetica e aumentare l’efficienza di eccitazione di portatori caldi. L’obiettivo del lavoro di tesi è studiare l’eccitazione e la dinamica di tali portatori con due diversi approcci plasmonici. In un primo approccio, puntiamo a controllare la generazione delocalizzata di portatori caldi da parte di un plasmone di superficie propagante. Utilizziamo a questo scopo una guida plasmonica unita a un accoppiatore basato su un reticolo plasmonico. Gli elettroni caldi vengono rivelati indirettamente attraverso la luminecsenza multi-fotone raccolta nel campo vicino lungo l’asse di propagazione della guida con una tecnica di microscopia a campo prossimo iperspettrale. Otteniamo evidenza che la distribuzione spaziale ed energetica degli elettroni caldi è governata dal plasmonepropagante. Inoltre, la possibilità di utilizzare plasmoni propaganti per produrre elettroni caldi dà accesso a nuovi aspetti nella comprensione della fisica dei portatori caldi. In un secondo approccio, il trasferimento e la dinamica degli elettroni caldi sono studiati mediante un dispositivo plasmonico metallo-semiconduttore-metallo. Utilizziamo il metodo RCWA (rigorous coupled wave analysis) per verificare numericamente che un reticolo di oro su substrato SOI (silicon on insulator) può accrescere in maniera risonante l’assorbimento di luce a una lunghezza d’onda di 1.55 µm. Mediante un algoritmo di ottimizzazione, raggiungiamo assorbimento perfetto per specifici valori di periodicità e fattore di riempimento. Il risultato è un accrescimento dell’efficienza di generazione di portatori caldi e dunque del numero di portatori trasferito verso il semiconduttore. Il dispositivo plasmonico investigato mostra assorbimento per energie al di sotto della gap con una responsività di 15 mA/W. Mediante eccitazione con impulsi ultrabrevi, dimostriamo la coesistenza di due processi: a) assorbimento lineare plasmonico nell’oro e b) assorbimento nonlineare a due fotoni nel substrato di silicio. E’ stato dimostrato che il tempo di rilassamento dei portatori caldi è dell’ordine dei picosecondi. Di conseguenza, raccogliere la loro energia efficientemente e più rapidamente del loro decadimento è una sfida chiave per raggiungere la possibilità di rilevare fotoni con tassi nei THz.