Reconciling theory, experiments and models for hydrogen combustion : an integrated theoretical and optimization approach

Pollutant emissions related to productive activities have caused serious consequences, one of them is climate change, consequently, many countries have decided to gradually quit using fossil fuels, opting for the use of green energy. This change leads to growing attention on the development of renewable sources, and smart energy carriers, as hydrogen is, with this in mind, the study on the kinetic model for hydrogen combustion gains great importance in the development of new technologies. This work, in continuity with a previous project of Politecnico di Milano with other international universities, is finalized to the realization of a state of the art predictive model for hydrogen combustion, based on Ab initio theoretical calculations, then optimized with respect to the experimental data collected. Given theoretical results for a kinetic constant evaluation, provided by Argonne National Laboratory, they are used, together with the experimental data obtained analyzing scientific literature for every reaction, as an input in OptiSMOKE++, the result is an optimized model for every reaction analyzed. The same process is repeated on every reaction of interest, and a revised model is obtained, subsequently, in validation step, this model has been tested simulating operative conditions of various macroscopical experiments collected on flames and different kind of reactors, working with OpenSMOKE++, the results are compared with the previous model, CRECK2003, and with the measured experimental data. The results obtained from this work show a valid model that, in some cases, have provided better results with respect to the original model, furthermore, if further both theoretical analyses and experimental data will be provided in future, it will be possible to continuously improve the new model, using the same methods proposed during this work.

Le emissioni inquinanti legate alle attività produttive hanno portato gravi conseguenze, tra cui i cambiamenti climatici, per questo motivo vari paesi hanno deciso di abbandonare gradualmente l’uso dei combustibili fossili, optando per l’uso di energia pulita. Questo cambiamento porta ad una crescente attenzione verso lo sviluppo di fonti rinnovabili e vettori energetici puliti come l’idrogeno, in quest’ottica, lo studio del modello cinetico di combustione dell’idrogeno assume una grande importanza nello sviluppo di nuove tecnologie. Questo lavoro, in continuità con un precedente progetto del Politecnico di Milano in collaborazione con altre università internazionali, è finalizzato alla realizzazione di un modello predittivo per la combustione dell’idrogeno, basato su calcoli teorici Ab initio, poi ottimizzati sui dati sperimentali raccolti. I risultati teorici, forniti dall’Argonne National Laboratory, per la determinazione di una costante cinetica, uniti ai dati sperimentali ottenuti analizzando la letteratura scientifica per ogni reazione, sono usati come input in OptiSMOKE++, il risultato è un modello ottimizzato per ogni reazione studiata. Ripetuto questo processo su ogni reazione di interesse, si ottiene un modello revisionato, successivamente, in fase di validazione, questo modello è stato testato simulando le condizioni operative di vari esperimenti macroscopici raccolti su fiamme e diversi tipi di reattori, utilizzando OpenSMOKE++, i risultati sono confrontati con il modello precedente, CRECK2003, e con i dati sperimentali misurati. I risultati ottenuti in questo lavoro mostrano un modello valido che, per alcuni casi, ha fornito risultati migliori rispetto al modello originale, inoltre, se supportato con un approfondimento della ricerca sia dal lato teorico che sperimentale, sarà possibile in futuro un ulteriore miglioramento del modello realizzato, utilizzando gli stessi metodi proposti in questo lavoro.