Reactivity of K and Na-based dual function materials for cyclic CO2 capture and methanation investigated through FT-IR spectroscopy

Carbon Capture is expected to play a crucial role to contrast Climate Change and reduce CO2 emissions. In recent years, an interesting solution based on Dual Function Materials (DFMs) has been proposed, combining both CO2 storage and utilization (CCUS). The aim of these materials is to capture CO2 from industrial exhaust gases, and to produce methane from CO2 hydrogenation. DFMs are composed by an alkaline metal, in charge of CO2 storage, and an active noble metal, that promotes the reduction of adsorbed CO2 into methane. In this thesis the reactivity of the DFMs has been investigated. Both Na and K have been selected as alkaline elements, while Ru has been adopted as active metal. Our work is divided into two sections: in the first one, the structure order of Ru and K based catalysts have been studied, as well as the role of the proximity between the active metal and the storage element sites (that have been dispersed on the same support or on two separated supports); then, in the second section, Ru and Na based catalyst has been characterized, along with its degradation over time. Spectroscopic studies have been performed in isothermal cyclic condition and in temperature programmed ramps by means of in situ Fourier-Transform Infrared (FT-IR) measurements. The cyclic tests have been carried out even in presence of steam and oxygen, simulating flue gas feeding conditions.

Il processo di Carbon Capture sarà di fondamentale importanza per contrastare il cambiamento climatico e ridurre le emissioni di CO2. Negli ultimi anni è stata proposta un’interessante soluzione basata sui Dual Function Materials (DFMs), che combinano lo storage e l’utilizzo di CO2 (CCUS). L’obbiettivo di questi materiali è quello di catturare la CO2 dai gas combusti industriali e di produrre metano grazie all’ idrogenazione di CO2. I DFMs sono composti da un metallo alcalino, responsabile dell’adsorbimento di CO2, e da un metallo nobile, che promuove la riduzione della CO2 adsorbita in metano. In questo elaborato la reattività dei DFMs è stata investigata. Sono stati considerati sia Na e K come elementi alcalini, mentre Ru è stato adottato come metallo attivo. Il nostro lavoro è diviso in due sezioni: nella prima sezione è stato studiato l’ordine strutturale dei catalizzatori basati su Ru e K e il ruolo della vicinanza tra il metallo attivo e l’elemento di storage (che è stato disperso sullo stesso supporto o su un supporto diverso), mentre nella seconda sezione è stato caratterizzato il catalizzatore basato su Ru e Na ed il suo degradamento nel tempo. Sono state effettuate delle analisi spettrometriche sia durante prove cicliche isoterme, sia durante prove a temperatura variabile, per mezzo di misurazioni in situ tramite FT-IR. I test ciclici sono stati condotti anche in presenza di ossigeno e acqua, per simulare la composizione dei gas di scarico.