Attosecond transient reflection spectroscopy for ultrafast electron dynamics : experimental investigation and theoretical methods

The investigation of the electron dynamics in solid-state materials down to the sub-femtosecond and attosecond timescale has remained for long inaccessible. Nowadays, the availability of tabletop ultrafast light source unlocked the possibility to study such electron response with an extreme resolution, even if actual attosecond dynamics in solids still defied experimental observation. To bridge this gap, we employed attosecond pump-probe techniques to study, among all the possible physical systems, the ultrafast properties of core excitons. Being quasiparticles that govern the response of several exotic materials, like the transition metal dichalcogenides (TMDC), their precise investigation is crucial for a better comprehension of the response of these little-known physical systems. Beyond this, the possibility to gain a full control on the exciton properties can pave the way towards their application to excitonic and opto-electronic technologies, to overcome the intrinsic limitations of current devices. In this work we will present a set of tools, developed specifically for this investigation framework. On the experimental front, we will present the study of ultrafast core-exciton dynamics in solids, using the attosecond transient reflection spectroscopy. On a more theoretical side, we will discuss a novel tool for the precise and robust investigation of real-time ultrafast core-exciton dynamics. Finally, we will show a novel approach to address the characterization of ultrashort pulses, which provide the required extreme temporal resolution to the experimental method, with reliability and remarkable e efficiency.

Lo studio di dinamiche elettroniche nei solidi con una scala temporale di attosecondi è stata per molto tempo una sfida. Oggi la disponibilità di sorgenti compatte ha permesso di investigare questa risposta elettronica con una estrema risoluzione, sebbene una vera dinamica ad attosecondi non sia mai stata osservata. Noi abbiamo utilizzato una tecnica di pump-probe per studiare gli eccitoni di core. Questi sono quasi-particelle che governano la risposta di moltissimi materiali di rilevante interesse per possibili applicazioni tecnologiche. In questa tesi presentiamo un insieme di strumenti, sviluppati per questo metodo di indagine. Sul fronte sperimentale illustriamo lo studio di eccitoni di core nei solidi, utilizzando il metodo della spettroscopia a riflettività transiente. Sul piano teorico, discutiamo un nuovo strumento per un'indagine precisa e robusta della dinamiche in tempo reale. Infine, presentiamo un nuovo metodo per la caratterizzazione degli impulsi ultraveloci utilizzati.