Ultrafast transient holographic microscope

Transient absorption microscopy (TAM) enables the observation of photoinduced excited-state dynamics on the femtosecond time scale with saptial resolution. Conventional ultrafast TAM techniques rely on two separate acquisitions (with pumped and unpumped sample) that are subtratcted to obtain the transient signal. This method is effective only if the subtraction is performed over acquisitions corresponding to consecutive laser shots, which show maximum correlation in terms of noise. Hence, the detector must be synchronized with the repetition rate of the laser system. Since maximum frame-rates get slower as the number of pixels increases, the repetition rate sets a maximum number of pixels for the detector. Accordingly, all state-of-the-art ultrafast transient techniques are limited to either single points or very small 2D areas. Ultrafast Holographic Transient (UHT) microscopy a new experimental technique that combines pump-probe at the fs timescale with digital holography to obtain transient images over a large field of view with signal demodulation at arbitrary frequencies independent of the camera acquisition rate. In this work, a detailed presentation of the technique is given and a structured illumination pump pattern comprised of around 100 diffraction-limited spots is proposed as an effective method to study diffusion of carriers and excitons in semiconductors whilst probing the sample’s heterogeneity over areas more than 100 times larger than current techniques. The technique is validated with measurements of carrier diffusion in methylammonium-lead-halide perovskites (MAPbBr3 and MAPbI3) thin films. New data analysis tools developed for this technique are also presented and discussed in detail. The potentially confounding role of many-body effects due to high initial carrier densities is discussed and averaging the signal of individual spots is presented as an alternative to improve signal-to-noise ratios at low excitation densities. In conclusion, the work presented in this thesis paves the way for widespread application of UHT microscopy to study the diffusion of excited states in new material systems.

La microscopia di assorbimento transiente (TAM) permette di osservare dinamiche fotoindotte di stato eccitato sulla scala temporale dei femtosecondi con risoluzione spaziale. Le tecniche TAM convenzionali si basano su due acquisizioni separate (con campione eccitato e non eccitato) che sono sottratte per ottenere il segnale transiente. Questo metodo è efficace solo se la sottrazione è operata su acquisizioni corrisponenti a impulsi consecutivi del laser, i quali presentano massima correlazione in termini di rumore. Di conseguenza, il detector deve essere sincronizzato con il tasso di ripetizione del sistema laser. siccome la massima frequenza di acquisizione diminuisce all’aumentare del numero di pixel, il tasso di ripetizione del laser impone un massimo numero di pixel per il detector. Per questo motivo, le attuali tecniche di assorbimento transiente sono limitate a singoli punti o aree molto piccole. La microscopia olografica transiente ultraveloce (UHT) è una innovativa tecnica sperimentale che combina il pump-probe sulla scala temporale dei fs con l’olografia digitale per ottenere immagini di assorbimento transiente per grandi campi di visione con demodulazione del segnale a frequenze arbitrarie indipendentemente dal tasso di acquisizione della camera. In questo lavoro, la tecnica viene presentata in maniera dettagliata e un pattern di eccitazione costituito da circa 100 punti limitati per diffrazione viene proposto come un metodo efficace per studiare la diffusione di eccitoni in semiconduttori e allo stesso tempo indagare l’eterogeneità del campione su aree fino a 100 volte più ampie rispetto alle tecniche convenzionali. La tecnica è dimostrata con misure su film sottili di perovskiti ibride (MAPbBr3 and MAPbI3). Sono inoltre presentati e discussi in dettaglio nuovi strumenti di analisi dati sviluppati per questa tecnica. Viene discusso il ruolo degli effetti a molti-corpi dovuto alle alte densità di cariche nei primi istanti e una media del segnale dei vari punti viene presentato come un’alternativa per migliorare il rapporto segnale/rumore a basse densità di eccitazione. In conclusione, il lavoro presentato in questa tesi si propone di aprire la strada per una vasta applicazione della microscopia UHT per studiare la diffusione degli stati eccitati in nuovi materiali.