Cuprates are a class of high-temperature superconductors characterised by a layered structure of CuO2 planes. They are unconventional superconductors where the pairing mechanism between charges presents a d-wave symmetry. Periodical modulations of valence charges, typically with unidirectional character, have essentially been observed in all cuprate families. These charge modulations go under the name of charge density waves (CDWs). Many studies also confirm that CDWs and the superconducting phase compete against one another. We performed resonant inelastic x-ray scattering at the Cu L3 edge on single crystals of the underdoped cuprate YBa2Cu4O8 (Y124). No direct proof of the existence of CDWs in this compound exists. Nevertheless, the evidence of quantum oscillations and the doping level close to the one of cuprates where CDWs was observed are signs that charge order is present in Y124 as well. Indeed, we found a CDW signal in strict analogy to what observed in other cuprate families: the energy dependence of the quasielastic intensities confirms that charge order in Y124 must be connected to a modulation of the charge density associated with valence electrons of planar copper atoms. Moreover, H- and K-scans demonstrates that CDWs develop along both the a- and b- directions, with unidirectional domains similar in shape and size to those observed in YBCO. On the contrary, considering the temperature dependence of the CDW signal, an evident discrepancy between Y124 and its close relative YBa2Cu3O6+x (Y123) is present. It is possible to associate the concave-downward trend in Y124 with the behaviour of an order parameter of broken symmetry. The idea is that the clean stoichiometry of Y124, in contrast to the intrinsic stoichiometric defects associated with the oxygen content in Y123, should allow CDWs to develop as a true second order phase transition. RIXS spectra collected with an energy resolution around 35 meV allowed to study the dispersions of phononic and magnetic excitations in Y124. RIXS is able to probe two vibrational modes in cuprates, the buckling and the breathing modes, which are present in several cuprates with similar characteristics. The study of magnetic excitations, arising from spin-1/2 Cu atoms in the CuO2 planes, shows that they reach an energy of approx. 300 meV at the Brillouin zone boundaries, that is, a value comparable to other cuprate systems.

I cuprati sono una classe di superconduttori ad alta temperatura caratterizzati da una struttura a strati di CuO2. Si tratta di superconduttori non convenzionali che presentano una simmetria di tipo d per il meccanismo di accoppiamento tra le cariche alla base della superconduttività. In diverse famiglie di cuprati sono state scoperte modulazioni periodiche della densità di carica elettrica associata agli elettroni di valenza, tipicamente con carattere unidirezionale. Esse prendono il nome di onde di densità di carica (charge density waves, CDWs). É stato inoltre confermato da molti studi che tali modulazioni di carica sono in diretta competizione con la fase superconduttiva. Nel presente lavoro di tesi lo studio del cuprato YBa2Cu4O8 (Y124) è stato eseguito tramite scattering inelastico risonante di raggi X (resonant inelastic x-ray scattering, RIXS) ad energia coincidente con lo spigolo di assorbimento L3 del rame. Ad oggi, non esiste alcuna prova diretta dell’esistenza di CDWs in questo materiale. Tuttavia, l’osservazione di oscillazioni in esperimenti volti a mappare la superficie di Fermi e il valore del drogaggio simile a quello di altri cuprati dove le CDWs sono state rilevate rappresentano dei chiari segnali che questa fase ordinata possa esistere anche nel cuprato Y124. In effetti, dalle nostre misure è emerso un segnale relativo alle CDWs con caratteristiche simili a quanto osservato in altre famiglie di cuprati: l’analisi in energia dell’intensità quasi elastica conferma l’esistenza di una modulazione della carica elettrica connessa con gli elettroni di valenza dei piani di CuO2. Inoltre, i dati raccolti lungo le direzioni H e K dello spazio reciproco dimostrano che le onde di densità di carica si sviluppano sia lungo la direzione a che lungo la direzione b dello spazio reale, con domini unidirezionali del tutto simili in forma e dimensioni a quelli osservati nel YBCO. Al contrario, dall’analisi in temperatura del segnale quasi elastico, sono emerse alcune differenze tra Y124 e il suo "parente" YBa2Cu3O6+x (Y123). É stato possibile associare l’andamento dell’intensità derivante dalle CDWs nell’Y124 a quello di un parametro d’ordine che descrive il rompersi di una simmetria. L’idea è che la stechiometria priva di difetti dell’Y124, in contrasto con i difetti intrinseci che si riscontrano nel contenuto di ossigeno nell’Y123, dovrebbe permettere alle CDWs di svilupparsi come una vera e propria transizione di fase del secondo ordine. Sono stati inoltre raccolti spettri RIXS ad alta risoluzione energetica ( ΔE ≈ 35 meV), i quali hanno permesso di studiare la dispersione delle eccitazioni magnetiche e dei fononi nello spazio reciproco. Dagli spettri è stato possibile estrapolare informazioni riguardo a due modi vibrazionali, il "buckling" e il "breathing", che corrispondono rispettivamente ad una flessione e ad un’estensione dei legami rame ossigeno. Tali vibrazioni del reticolo cristallino sono ritrovabili in altri cuprati con caratteristiche simili. Lo studio delle eccitazioni magnetiche, le quali emergono dagli spin degli atomi di rame nei piani di CuO2, mostra come esse raggiungono un energia di circa 300 meV ai limiti della zona di Brillouin. Si tratta di un valore comparabile a quelli riscontrati in altri cuprati.

Resonant inelastic x-ray scattering study of the double-chain superconducting cuprate YBa2Cu4O8

Pisani, Federico
2020/2021

Abstract

Cuprates are a class of high-temperature superconductors characterised by a layered structure of CuO2 planes. They are unconventional superconductors where the pairing mechanism between charges presents a d-wave symmetry. Periodical modulations of valence charges, typically with unidirectional character, have essentially been observed in all cuprate families. These charge modulations go under the name of charge density waves (CDWs). Many studies also confirm that CDWs and the superconducting phase compete against one another. We performed resonant inelastic x-ray scattering at the Cu L3 edge on single crystals of the underdoped cuprate YBa2Cu4O8 (Y124). No direct proof of the existence of CDWs in this compound exists. Nevertheless, the evidence of quantum oscillations and the doping level close to the one of cuprates where CDWs was observed are signs that charge order is present in Y124 as well. Indeed, we found a CDW signal in strict analogy to what observed in other cuprate families: the energy dependence of the quasielastic intensities confirms that charge order in Y124 must be connected to a modulation of the charge density associated with valence electrons of planar copper atoms. Moreover, H- and K-scans demonstrates that CDWs develop along both the a- and b- directions, with unidirectional domains similar in shape and size to those observed in YBCO. On the contrary, considering the temperature dependence of the CDW signal, an evident discrepancy between Y124 and its close relative YBa2Cu3O6+x (Y123) is present. It is possible to associate the concave-downward trend in Y124 with the behaviour of an order parameter of broken symmetry. The idea is that the clean stoichiometry of Y124, in contrast to the intrinsic stoichiometric defects associated with the oxygen content in Y123, should allow CDWs to develop as a true second order phase transition. RIXS spectra collected with an energy resolution around 35 meV allowed to study the dispersions of phononic and magnetic excitations in Y124. RIXS is able to probe two vibrational modes in cuprates, the buckling and the breathing modes, which are present in several cuprates with similar characteristics. The study of magnetic excitations, arising from spin-1/2 Cu atoms in the CuO2 planes, shows that they reach an energy of approx. 300 meV at the Brillouin zone boundaries, that is, a value comparable to other cuprate systems.
BROOKES, NICHOLAS
ING - Scuola di Ingegneria Industriale e dell'Informazione
28-apr-2022
2020/2021
I cuprati sono una classe di superconduttori ad alta temperatura caratterizzati da una struttura a strati di CuO2. Si tratta di superconduttori non convenzionali che presentano una simmetria di tipo d per il meccanismo di accoppiamento tra le cariche alla base della superconduttività. In diverse famiglie di cuprati sono state scoperte modulazioni periodiche della densità di carica elettrica associata agli elettroni di valenza, tipicamente con carattere unidirezionale. Esse prendono il nome di onde di densità di carica (charge density waves, CDWs). É stato inoltre confermato da molti studi che tali modulazioni di carica sono in diretta competizione con la fase superconduttiva. Nel presente lavoro di tesi lo studio del cuprato YBa2Cu4O8 (Y124) è stato eseguito tramite scattering inelastico risonante di raggi X (resonant inelastic x-ray scattering, RIXS) ad energia coincidente con lo spigolo di assorbimento L3 del rame. Ad oggi, non esiste alcuna prova diretta dell’esistenza di CDWs in questo materiale. Tuttavia, l’osservazione di oscillazioni in esperimenti volti a mappare la superficie di Fermi e il valore del drogaggio simile a quello di altri cuprati dove le CDWs sono state rilevate rappresentano dei chiari segnali che questa fase ordinata possa esistere anche nel cuprato Y124. In effetti, dalle nostre misure è emerso un segnale relativo alle CDWs con caratteristiche simili a quanto osservato in altre famiglie di cuprati: l’analisi in energia dell’intensità quasi elastica conferma l’esistenza di una modulazione della carica elettrica connessa con gli elettroni di valenza dei piani di CuO2. Inoltre, i dati raccolti lungo le direzioni H e K dello spazio reciproco dimostrano che le onde di densità di carica si sviluppano sia lungo la direzione a che lungo la direzione b dello spazio reale, con domini unidirezionali del tutto simili in forma e dimensioni a quelli osservati nel YBCO. Al contrario, dall’analisi in temperatura del segnale quasi elastico, sono emerse alcune differenze tra Y124 e il suo "parente" YBa2Cu3O6+x (Y123). É stato possibile associare l’andamento dell’intensità derivante dalle CDWs nell’Y124 a quello di un parametro d’ordine che descrive il rompersi di una simmetria. L’idea è che la stechiometria priva di difetti dell’Y124, in contrasto con i difetti intrinseci che si riscontrano nel contenuto di ossigeno nell’Y123, dovrebbe permettere alle CDWs di svilupparsi come una vera e propria transizione di fase del secondo ordine. Sono stati inoltre raccolti spettri RIXS ad alta risoluzione energetica ( ΔE ≈ 35 meV), i quali hanno permesso di studiare la dispersione delle eccitazioni magnetiche e dei fononi nello spazio reciproco. Dagli spettri è stato possibile estrapolare informazioni riguardo a due modi vibrazionali, il "buckling" e il "breathing", che corrispondono rispettivamente ad una flessione e ad un’estensione dei legami rame ossigeno. Tali vibrazioni del reticolo cristallino sono ritrovabili in altri cuprati con caratteristiche simili. Lo studio delle eccitazioni magnetiche, le quali emergono dagli spin degli atomi di rame nei piani di CuO2, mostra come esse raggiungono un energia di circa 300 meV ai limiti della zona di Brillouin. Si tratta di un valore comparabile a quelli riscontrati in altri cuprati.
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