Advancements in modelling the thermal-mechanical behaviour of MOX-fuelled pins and application to liquid-metal fast reactor conditions

The development of liquid metal-cooled fast reactors (FRs) of Generation IV (Gen-IV) requires the proper modelling of the properties and behaviour of the fuel pin materials, as well as the assessment of the pin thermal-mechanical performance via fuel performance codes (FPCs). Gen-IV demonstrators and prototypes of different design are currently under development, featuring U-Pu mixed-oxide fuel (MOX) and 15-15Ti stainless-steel cladding materials. The corresponding irradiation conditions are more demanding than the ones typical of commercial Light Water Reactors (LWRs) and call for dedicated and advanced models of the pin behaviour with respect to the current state of the art (to account for e.g., the high pin temperature regimes during normal operation and target fuel burn-up). Moreover, a strategic option under investigation consists in the potentiality of Gen-IV concepts to burn and transmute minor actinides (MA: Am, Np) to reduce the radiotoxicity of spent nuclear fuel and to optimize the utilization of fertile / fissile isotopes in MOX and MA-MOX fuels. A fundamental research activity is represented by the accurate description of the thermo-physical properties of such fuels and by the improvement and assessment of engineering-scale simulation tools targeting the performance of FR fuel pins. In this context, the present PhD thesis focuses on the development of advanced models for thermal properties (thermal conductivity, melting temperature) of mixed-oxide nuclear fuels, and their use in fuel performance codes for integral validation against data from FR irradiation experiments and application to case studies of Gen-IV concepts. Thermal conductivity and melting temperature of nuclear fuels are fundamental properties determining the fuel temperature profile (hence the fuel thermal-mechanical behaviour) and the safety limit concerning the margin to fuel melting, respectively. The novel, physically-grounded models developed in this thesis work represent a step forward with respect to the state of the art (empirical and mainly limited to fuels for thermal reactors), since accounting for relevant dependencies peculiar of MOX thermal properties, in wide ranges targeted by applications in future Gen-IV systems (high as-fabricated hypo-stoichiometry, Pu content and porosity, besides the high temperature and target burn-up). As a process driven by the fuel temperature and enhanced under FR conditions, the modelling activity performed encompasses also the physics-based predictions on fission gas behaviour in mixed-oxide fuels provided by the SCIANTIX grain-scale code, developed at Politecnico di Milano. SCIANTIX, coupled with the TRANSURANUS and GERMINAL FPCs, allows the coherent and mechanistic calculation of oxide fuel swelling and fission gas release, resulting from the description of the intra- and inter-granular gas dynamics. The model verification and separate-effect validation are followed by the implementation in FPCs, for the integral assessment of the upgraded codes against irradiation experiments. The focus in this PhD research is on the TRANSURANUS FPC, within a code benchmark involving the GERMINAL and MACROS FPCs. Lastly, TRANSURANUS is applied for safety evaluations on fuel pins designed for irradiation in future reactors, to verify the compliance of the current pin designs with safety requirements. Case studies related to the ASTRID and MYRRHA Gen-IV FRs are considered, representative of sodium-cooled and accelerator-driven, lead-bismuth eutectic irradiation conditions, respectively. The model development and assessment strategy adopted in this thesis work corresponds to a multi-scale approach encompassing the meso-scale of the fuel grain up to the engineering-scale of the nuclear fuel pin, and paves the way for further developments towards the reliability of simulation tools supporting the design of nuclear reactors of Generation IV.

Lo sviluppo di reattori veloci di quarta generazione (Gen-IV) raffreddati a metallo liquido richiede un'adeguata modellazione delle proprietà e del comportamento dei materiali di barretta, nonché la valutazione delle prestazioni termo-meccaniche di barretta tramite codici di prestazione del combustibile (CPC). Dimostratori e prototipi Gen-IV di diversa progettazione sono attualmente in fase di sviluppo, basati su combustibili a ossidi misti di U e Pu (MOX) e materiali di guaina in acciaio inossidabile 15-15Ti. Le condizioni di irraggiamento corrispondenti sono più esigenti di quelle tipiche dei reattori ad acqua leggera (LWR) commerciali e richiedono modelli dedicati e avanzati del comportamento di barretta rispetto allo stato dell'arte attuale (per considerare, ad esempio, i regimi di alta temperatura già durante il normale funzionamento del reattore e l’elevato tasso di bruciamento previsto). Inoltre, un'opzione strategica attualmente in considerazione consiste nella potenzialità dei reattori Gen-IV di bruciare e trasmutare gli attinidi minori (MA: Am, Np) per ridurre la radiotossicità del combustibile nucleare esausto e per ottimizzare l'utilizzo di isotopi fertili / fissili in combustibili MOX e MA-MOX. Una fondamentale attività di ricerca è rappresentata dall'accurata descrizione delle proprietà termofisiche di tali combustibili e dal miglioramento e valutazione di strumenti di simulazione su scala ingegneristica mirati alle prestazioni di barretta per reattori veloci. In questo contesto, la presente tesi di dottorato si concentra sullo sviluppo di modelli avanzati per le proprietà termiche (conducibilità termica, temperatura di fusione) di combustibili nucleari ad ossidi misti, e il loro utilizzo nei codici di prestazione del combustibile per la validazione integrale rispetto a dati da esperimenti di irraggiamento in reattori veloci e l’applicazione a casi studio di concetti Gen-IV. La conducibilità termica e la temperatura di fusione dei combustibili nucleari sono proprietà fondamentali in quanto determinano, rispettivamente, il profilo di temperatura del combustibile (da cui il comportamento termo-meccanico del combustibile) e il limite di sicurezza relativo al margine a fusione del combustibile. I nuovi modelli su basi fisiche sviluppati e validati in questo lavoro di tesi rappresentano un passo avanti rispetto allo stato dell'arte (empirico e principalmente limitato ai combustibili per reattori termici), poiché tengono conto delle dipendenze rilevanti e peculiari delle proprietà termiche del MOX in ampi intervalli di validità, di interesse per applicazioni in futuri sistemi Gen-IV (elevata ipo-stechiometria, contenuto di Pu e porosità di fabbricazione, oltre all'elevata temperatura e tasso di bruciamento previsto). L'attività di modellazione svolta comprende anche il comportamento su base fisica del gas di fissione nei combustibili ad ossidi misti, in quanto processo guidato dalla temperatura del combustibile e incentivato durante irraggiamenti in reattori veloci. Il comportamento dei gas di fissione è valutato tramite il codice SCIANTIX, sviluppato al Politecnico di Milano e relativo alla scala del grano. SCIANTIX, accoppiato con i CPC TRANSURANUS e GERMINAL, consente il calcolo coerente e meccanicistico del rigonfiamento gassoso del combustibile ossido e del rilascio dei gas di fissione, risultanti dalla descrizione della dinamica intra- e inter-granulare del gas. La verifica e validazione ad effetti separati dei modelli sono seguite dall'implementazione nei CPC, per la valutazione integrale dei codici aggiornati rispetto a esperimenti di irraggiamento. L’attenzione di questa ricerca di dottorato si rivolge principalmente al CPC TRANSURANUS, all'interno di un confronto tra codici che coinvolge i CPC GERMINAL e MACROS. Infine, TRANSURANUS è applicato per valutazioni di sicurezza su barrette di combustibile progettate per l'irraggiamento in futuri reattori, per verificare la conformità degli attuali progetti di barretta ai requisiti di sicurezza. Casi studio relativi ai reattori veloci di quarta generazione ASTRID e MYRRHA sono analizzati, in quanto rappresentativi rispettivamente di condizioni di irraggiamento in sistemi raffreddati al sodio liquido e al piombo-bismuto eutettico (accoppiato ad un acceleratore). La strategia di sviluppo modellistico e di valutazione adottata in questo lavoro di tesi corrisponde ad un approccio multi-scala che comprende la meso-scala del grano di combustibile fino alla scala ingegneristica della barretta di combustibile nucleare, e apre la strada a ulteriori sviluppi verso l'affidabilità di strumenti di simulazione a supporto della progettazione di reattori nucleari di quarta generazione.