Development of ultrafast x-ray spectroscopy for the investigation of electron dynamics in semiconductors

High-order Harmonic Generation (HHG) provides table-top sources of coherent eXtreme UltraViolet (XUV) and Soft-X Ray (SXR) radiation. In the last few years, these sources have been employed for different applications, from imaging to spectroscopy. In particular, ultrafast XUV transient absorption emerged as a promising all-optical spectroscopy technique combining extreme temporal resolution, down to the attosecond regime, with chemical and site selectivity. However, its implementation is still hindered by the technological complexity of the setup and the low conversion efficiency of the HHG process. In this thesis, a new beamline for ultrafast XUV transient absorption spectroscopy was developed, targeting some of these limitations. The generation of high-order harmonics was performed inside a novel microfluidic platform, granting an extended interaction length with respect to gasjet schemes and fine control over the gas density. An efficiency comparable with state-of-the-art sources below 200 eV was demonstrated, driving the generation with 800 nm pulses. In addition, a new design of flexible XUV spectrometer was implemented. Based on these developments, the new beamline allows performing experiments in solids targeting absorption edges up to 150 eV, studying the relaxation dynamics following charge injection by the pump beam. Preliminary studies were conducted in silicon to benchmark the setup. In the next future, this beamline will be employed for ultrafast XUV transient absorption experiments unveiling the electron dynamics in advanced and innovative materials.

Il processo di generazione di armoniche di ordine elevato (HHG) consente di ottenere sorgenti coerenti di impulsi ultrabrevi nell’estremo ultravioletto (XUV) e nei raggi X soffici (SXR). Recentemente, queste sorgenti sono state utilizzate per diverse applicazioni, dall’imaging alla spettroscopia. In particolare, l’assorbimento transiente nell’XUV permette di combinare risoluzioni temporali estreme, fin nel regime degli attosecondi, con la sensibilità chimica propria di queste lunghezze d’onda. Tuttavia, l’implementazione di questa tecnica è tutt’ora ostacolata dalla complessità dell’apparato sperimentale richiesto e dalla bassa efficienza del processo di HHG. In questa tesi, è stata realizzata una nuova beamline per esperimenti di assorbimento transiente nell’XUV, con lo scopo di superare alcune di queste limitazioni. Un innovativo dispositivo microfluidico è stato impiegato per la generazione di armoniche di ordine elevato, ottenendo una maggiore lunghezza di generazione e un controllo fine sulla densità del gas nel volume di interazione. Sfruttando queste caratteristiche, è stata dimostrata una efficienza comparabile con lo stato dell’arte nella generazione con impulsi ultrabrevi a 800 nm. Inoltre, è stato realizzato un nuovo spettrometro XUV, dal design versatile per adattarsi a diverse esigenze sperimentali. Grazie a questi sviluppi, la beamline permette di eseguire esperimenti in campioni solidi con edge di assorbimento fino a 150 eV, rivolti allo studio dei processi di rilassamento conseguenti all’eccitazione con un impulso di pompa. Sono presentati alcuni risultati sperimentali su campioni di silicio, mentre in futuro la beamline verrà utilizzata per lo studio delle dinamiche elettroniche ultraveloci in materiali avanzati e innovativi.